钯/铂催化剂晶面与水溶液在LGO加氢制备Cyrene中的协同作用机制研究

来自国内的研究人员通过第一性原理计算，系统研究了钯/铂(Pd/Pt)催化剂催化生物质衍生左旋葡聚糖烯酮(LGO)加氢生成二氢左旋葡聚糖烯酮(Cyrene)的机制。研究发现Pd(101)晶面展现出比Pt(111)更优异的催化活性(19.50 vs 185.05 kJ·mol-1)，水分子(H2O)通过形成LGO水合物开辟了新的Cyrene生成路径，为开发高性能催化剂提供了理论依据。

　　

这项研究深入揭示了钯/铂(Pd/Pt)催化剂在生物质衍生左旋葡聚糖烯酮(levoglucosenone, LGO)加氢制备二氢左旋葡聚糖烯酮(dihydrolevoglucosenone, Cyrene)过程中的关键机制。通过量子化学计算和电子结构分析，科研人员发现催化剂暴露的晶面和水溶液环境对反应路径具有决定性影响。

LGO加氢反应始于其碳碳双键(C═C)的吸附过程，有趣的是，Pd和Pt催化剂的最优反应路径会随晶面不同而变化。特别值得注意的是，在比较两种催化剂的最佳晶面时，Pd(101)展现出显著优于Pt(111)的催化活性，其反应能垒分别为19.50和185.05 kJ·mol^-1。

水分子(H₂O)在反应中扮演着独特角色——通过与LGO形成水合衍生物，开辟了一条全新的Cyrene生成路径。这项研究不仅阐明了晶面效应和溶剂效应的协同作用机制，更为设计高效生物质转化催化剂提供了重要理论指导。