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高效稳定的Z型ZnO/Ag2CO3异质结光催化剂降解新兴水污染物的机制与应用研究
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年07月22日 来源:Materials Research Bulletin 5.3
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针对传统水处理技术对复杂污染物降解效率低、能耗高的难题,研究人员通过两步法构建了Z型ZnO/Ag2CO3(Z/AC)p-n异质结光催化剂。该材料通过Z-scheme电荷转移机制将四环素降解率提升至97.4%,循环5次后仍保持73.4%活性,其介孔结构使比表面积增至13.78 m2 g?1,为环境修复提供了高效稳定的解决方案。
随着21世纪全球人口增长和社会经济发展,水污染问题日益严峻。传统物理、化学和生物处理方法对复杂有毒污染物降解效率低、耗时长,而半导体光催化技术因其高效、环保的特性成为研究热点。其中,氧化锌(ZnO)虽具有强氧化能力,但宽禁带(3.09 eV)导致其仅能利用4%的紫外光,且光生电子-空穴对复合率高。吉林大学的研究团队通过创新性构建Z型ZnO/Ag2CO3异质结,成功解决了上述瓶颈问题,相关成果发表在《Materials Research Bulletin》上。
研究采用水热法合成ZnO纳米纺锤体(NSs),再通过共沉淀法在其表面沉积Ag2CO3纳米颗粒(NPs),形成p-n异质结。关键技术包括:X射线衍射(XRD)分析晶体结构,扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)观察形貌,比表面积测试(BET)表征介孔特性,以及光电化学测试验证电荷分离效率。
【结构表征】XRD证实成功制备了纤锌矿ZnO和单斜晶Ag2CO3复合物,SEM显示5 μm ZnO NSs均匀负载50-200 nm Ag2CO3 NPs,形成粗糙介孔结构,比表面积从1.82激增至13.78 m2 g?1。
【光学性能】UV-Vis测试表明异质结将带隙从3.09 eV窄化至2.88 eV,光致发光强度降低65.1%,瞬态光电流提升3倍,显著增强可见光(占太阳光谱43%)利用效率。
【降解效能】Z/AC-4样品对四环素(TC)的降解率达97.4%,自由基捕获实验证实·OH、h?和·O2-为主要活性物种,其中·OH起主导作用。
【循环稳定性】经过5次循环后仍保持73.4%的TC降解率,XPS证实Ag+/Ag0氧化还原对维持结构稳定性,解决了Ag基材料易光腐蚀的难题。
该研究通过实验验证了Z-scheme电荷转移机制:Ag2CO3的导带电子与ZnO价带空穴复合,保留强还原性(ZnO导带)和氧化性(Ag2CO3价带),实现空间电荷分离。这种设计不仅拓展了光谱响应范围,还通过界面电场加速载流子迁移,为开发高效稳定的环境修复材料提供了新思路。研究获得吉林省科技发展项目(YDZJ202501ZYTS328)支持,对推动太阳能驱动的水处理技术产业化具有重要意义。
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