温度调控与淬火优化Ni@Fe/Ni@Co核壳纳米团簇生长的分子动力学机制研究

为解决核壳纳米颗粒可控合成中温度依赖的生长机制难题，研究人员通过LAMMPS分子动力学模拟系统探究了Ni@Fe/Ni@Co核壳结构的温度敏感特性及淬火优化效应。研究发现低温（300-500 K）下(111)晶面主导生长，而高温促进(100)晶面发育；淬火可修复低温原子堆叠缺陷，但高温热蚀刻效应不可逆。该成果为室温制备及后处理优化核壳纳米催化剂提供了理论依据。

　　

核壳结构纳米颗粒在催化和传感领域展现出独特优势，但其可控合成仍面临重大挑战——复杂的成核生长热力学过程导致结构稳定性难以调控。尤其当核心与壳层金属晶格结构差异显著时（如BCC-FCC-HCP组合），温度对生长模式的非线性影响更为突出。传统制备方法需精确控温，但最优温度窗口狭窄且成本高昂，这严重制约了高性能纳米催化剂的大规模生产。

针对这一难题，湖南大学（Hunan University）的研究团队通过分子动力学模拟揭示了Ni@Fe/Ni@Co核壳纳米团簇的温度敏感生长机制。发表于《Materials Science in Semiconductor Processing》的这项研究，创新性地结合温度梯度实验与淬火后处理分析，为低温制备-高温优化的新策略提供了理论支撑。

研究采用LAMMPS软件包模拟Fe/Co原子在Ni基底（Wulff结构）的沉积过程，设置100-800 K温度梯度，通过径向分布函数(RDF)和原子堆叠密度定量分析晶面生长差异。淬火实验采用10¹² K/s降温速率，结合OVITO可视化工具解析表面重构效应。

温度依赖性生长各向异性

模拟显示Ni@Co体系在800 K时(100)晶面占比达42%，而300 K时降至28%。这种反常现象源于低温下吸附原子迁移能垒升高，导致(111)面优先捕获沉积原子。Ni@Fe体系则表现出更强的温度敏感性，800 K时(100)面发育程度比Ni@Co高15%。

淬火处理的结构优化

淬火使300 K生长的Ni@Co表面原子有序度提升37%，但800 K样品因热蚀刻形成的表面孔洞无法修复。值得注意的是，淬火后Ni@Fe的界面错配位错密度降低至原始值的1/3，证实了应力释放效应。

该研究首次阐明核壳纳米颗粒存在温度依赖的生长模式转换临界点（500 K），并提出淬火处理可选择性修复结构缺陷。这一发现突破了传统"高温制备"的思维定式，为开发室温合成-淬火强化的绿色制备工艺奠定基础。研究建立的原子尺度生长模型，对设计具有特定暴露晶面的高效纳米催化剂具有重要指导价值。