基于DBN的低共熔溶剂设计及其氢键供体对CO2捕获性能的机制研究

针对传统胺类溶剂在CO2捕获中存在的挥发性、腐蚀性等问题，研究人员以超强碱离子液体为氢键受体（HBA），系统研究乙烯二醇（EG）、乙醇胺（MEA）和水三种氢键供体（HBD）对DESs吸收性能的影响。发现[DBNH][Pyrr]-H2O吸收速率最快，[DBNH][Pyrr]-EG再生性能最优，[DBNH][Pyrr]-MEA容量最大，为绿色碳捕集材料设计提供新思路。

　　

随着化石燃料消耗激增，大气CO₂浓度攀升引发严峻环境挑战。当前工业主流的胺类溶剂存在易挥发、腐蚀设备、再生能耗高等缺陷，开发高效稳定的碳捕集材料迫在眉睫。低共熔溶剂（Deep Eutectic Solvents, DESs）作为离子液体类似物，兼具低成本、可降解等优势，但其氢键供体（Hydrogen Bond Donor, HBD）对CO₂捕获的影响机制尚不明确。

山东省级自然科学基金（ZR2022MB032）支持的研究团队在《Journal of Environmental Chemical Engineering》发表成果，选取1,5-二氮杂双环[4.3.0]壬-5-烯（DBN）基离子液体为氢键受体，系统比较乙烯二醇（EG）、乙醇胺（MEA）和水三种HBD的性能差异。通过核磁共振（NMR）和量子化学计算，首次揭示不同HBD的协同作用机制：吡咯阴离子（Pyrr）促进氨基甲酸盐生成，EG被激活形成烷基碳酸酯，MEA通过两性离子机制反应，水则通过水解作用参与吸收。

研究采用超强碱离子液体合成、变温吸收实验（40°C, 1 bar）、¹³C NMR表征等技术。关键发现包括：

1. 组分比例效应：[DBNH][Pyrr]-H₂O在1:1摩尔比时效率最高，EG和MEA分别在1:0.5和1:2达到峰值。
2. pKa相关性：HBA中唑类pKa值（1H-1,2,3-三唑13.9，吡唑19.8，吡咯23.0）与吸收性能呈正相关。
3. 机制差异：EG通过HBA激活参与反应，MEA产生MEAH⁺副产物，水促进水解但不利于解吸。

结论表明，三种DESs各具优势：[DBNH][Pyrr]-H₂O吸收速率达0.103 g/g，[DBNH][Pyrr]-EG再生后性能保持90%以上，[DBNH][Pyrr]-MEA容量最大。该研究为定向设计CO₂捕获材料提供了分子层面的理论支撑，尤其对电力、化工等行业的碳减排技术开发具有指导意义。