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硫纳米颗粒双功能介导的光敏-微生物杂化系统实现高效CO2-聚羟基丁酸酯光催化转化
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年07月23日 来源:Journal of Environmental Sciences 5.9
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为解决半导体-微生物杂化系统中牺牲剂依赖性与可持续性矛盾,研究人员创新性地将硫纳米颗粒(SNPs)与g-C3N4和光合细菌Rhodopseudomonas palustris构建三元体系。研究发现SNPs兼具空穴清除剂与生物电子供体双重功能,实现3.19 g/L PHB产量和11.79%量子效率,为CO2封存与石油塑料替代提供可持续解决方案。
在全球面临气候变化与白色污染的双重挑战下,将二氧化碳转化为可降解塑料的"碳负"技术成为研究热点。然而传统光生物杂化系统存在致命缺陷:依赖化石源牺牲剂(如甲醇、乙醇)来提升效率,导致每公斤牺牲剂产生2-5公斤CO2排放,使系统碳减排效益被完全抵消。更棘手的是,自然光合微生物的CO2转化效率不足1%,而半导体-微生物杂化体系又面临电荷复合与生物毒性的双重制约。
山东大学微生物技术国家重点实验室的研究团队在《Journal of Environmental Sciences》发表突破性成果,通过精巧设计"半导体-硫纳米颗粒-微生物"三元体系,成功破解了这一材料悖论。研究团队选取具有硫代谢能力的紫色非硫光合细菌Rhodopseudomonas palustris作为生物载体,结合石墨相氮化碳(g-C3N4)光催化剂,创新性地引入硫纳米颗粒(SNPs)作为"双功能分子开关"。
关键技术包括:1) 通过酸化-表面活性剂调控法制备100 nm级SNPs;2) 构建g-C3N4-SNPs-R. palustris三相界面体系;3) 采用量子效率计算与经济环境评估方法验证系统性能。
【SNPs在R. palustris光自养生长中的作用】研究发现SNPs能作为电子"摆渡车",既通过价带空穴捕获增强g-C3N4电荷分离(载流子寿命延长3.2倍),又作为微生物可直接利用的电子供体。在200 mg/L SNPs条件下,细菌生物量提升158%,且通过调控硫氧化途径关键酶活性避免细胞毒性。
【优化体系性能】通过响应面法确定最佳SNPs投加量(200 mg/L)与光照强度(60 W/m2),该系统实现3.19±0.03 g/L的PHB产量,量子效率达11.79%±0.93%,较传统乙醇牺牲剂体系降低38%碳足迹。电化学阻抗谱显示SNPs使界面电荷转移电阻降低89%。
【结论与意义】该研究开创性地将SNPs从环境污染物转化为功能性纳米材料,建立"硫循环-CO2固定-生物制造"三位一体的可持续模式。通过SNPs的双重电子传递机制,首次实现无需有机牺牲剂的CO2-PHB高效转化,为全球每年900万吨石油脱硫副产物的高值化利用提供新途径。这项工作被审稿人评价为"将光催化与微生物电化学推向了真正的闭环系统时代"。
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