可见光照射下氟掺杂间苯二酚-甲醛聚合物实现水与氧高效人工光合合成过氧化氢

为解决传统H2O2生产依赖化石燃料且效率低下的问题，研究人员开发了氟掺杂间苯二酚-甲醛（F-RF）聚合物光催化剂。该材料通过增强芳香性和表面疏水性，显著提升了可见光驱动下H2O与O2合成H2O2的效率，为绿色能源转化提供了新策略。

　　

在能源危机与环境问题日益严峻的背景下，过氧化氢（H₂O₂）作为一种绿色氧化剂和潜在能源载体备受关注。然而，传统蒽醌法生产H₂O₂存在催化剂失活、高能耗等问题，而现有光催化技术又面临可见光利用率低、电荷复合率高等挑战。如何开发高效、稳定且能利用太阳能的催化剂，成为实现碳中和目标的关键科学问题。

研究人员通过水热合成法制备了氟掺杂（F-RF）和氮掺杂（N-RF）间苯二酚-甲醛聚合物。研究发现，F-RF具有独特的π共轭苯醌-苯酚网络结构，其芳香性增强使光响应范围扩展至长波长可见光，而表面氟碳化合物形成的疏水特性促进了O₂吸附和H₂O₂释放。实验表明，F-RF的H₂O₂产率显著高于N-RF，揭示了材料设计中的"疏水性-亲气性效应"对催化性能的调控作用。该成果发表于《Catalysis Today》，为开发非金属有机光催化剂提供了新思路。

关键技术包括：1）水热法合成掺杂RF聚合物；2）扫描电镜（SEM）表征形貌；3）紫外-可见光谱（UV-Vis）分析光响应特性；4）X射线光电子能谱（XPS）测定元素状态；5）光催化反应体系评价H₂O₂生成效率。

【研究结果】

1. 材料特性：SEM显示F-RF形成微米级球形颗粒，粒径随氟掺杂量增加而增大。氮吸附测试表明其具有介孔结构，比表面积达380 m²/g。

2. 光学性能：UV-Vis证实F-RF在长波长区（>500 nm）具有更强吸收，归因于高度芳香化的π共轭体系。XPS检测到C-F键形成，验证了表面氟化。

3. 催化机制：F-RF通过给体（酚羟基）-受体（醌基）对促进电荷分离，疏水表面形成的"气-液界面"加速O₂传质，使H₂O₂产率提升2.3倍。

【结论与意义】
该研究首次阐明氟掺杂可通过协同调控RF聚合物的电子结构（π共轭扩展）和表面性质（疏水性）来增强光催化活性。相比传统金属基催化剂，这种金属自由有机材料具有成本低、环境友好等优势，为人工光合作用系统设计提供了新范式。特别是提出的"疏水表面促进气体反应物接触"策略，可拓展至其他气-液相反应用场景。未来通过优化给体-受体对排布和孔径结构，有望进一步推动绿色H₂O₂生产技术的工业化进程。