铁基催化剂上CO2-FT反应制备烃类：促进剂与双金属铁-金属碳化物的协同效应研究

本研究针对传统Knoevenagel缩合反应中均相催化剂难回收、环境毒性等问题，开发了四甲基胍修饰的聚丙烯腈纤维催化剂（PANMGF）。该催化剂在40°C水相条件下实现97%收率，对28种底物普适性强，循环15次仍保持89.9%活性，为绿色有机合成提供了高效可回收的解决方案。

　　

在追求可持续发展的全球背景下，绿色化学已成为化学研究的重要方向。Knoevenagel缩合反应作为构建C=C键的关键方法，广泛应用于药物、染料和功能材料合成。然而，传统均相催化剂存在分离困难、毒性高、循环性差等问题，严重制约其工业化应用。如何开发高效、可回收且环境友好的催化体系，成为当前研究的重大挑战。

针对这一难题，中国某研究机构（根据基金编号22276134/22372117推断为国内单位）的研究团队创新性地设计了一种四甲基胍修饰的聚丙烯腈纤维催化剂（PAN_MGF）。这项发表在《Applied Catalysis A: General》的研究，通过傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、X射线光电子能谱（XPS）等表征手段，结合机械性能分析，证实了催化剂的成功制备。在温和条件下（40°C，水溶剂，12小时），该催化剂展现出卓越的催化性能，为绿色有机合成提供了新思路。

研究采用的关键技术包括：1）水热法构建胍基功能化纤维；2）多尺度表征（FT-IR、XRD、SEM等）确认结构；3）系统评估28种底物的催化普适性；4）14次循环稳定性测试。

材料与方法
通过调控105°C下反应时间（6-12小时）优化纤维修饰程度，发现12小时为最佳功能化条件。元素分析和XPS证实四甲基胍成功接枝到PANF骨架上。

优化与性能
PAN_MGF对苯甲醛衍生物（无论吸电子还是供电子基团）均实现>90%收率。特别对氰基乙酸甲酯和丙二腈分别取得97%和98%收率，展现优异活性亚甲基化合物适应性。

稳定性验证
14次循环后收率保持91.1%，第15次仍达89.9%。克级实验获得93.6%分离效率，证实工业化潜力。

该研究突破传统催化剂的局限性，通过纤维载体与胍基催化中心的协同设计，实现了"高效催化-简易分离-稳定循环"的闭环。其创新性体现在：1）首次将四甲基胍固载于PANF实现水相催化；2）创纪录的15次循环稳定性；3）对电子效应迥异的底物展现广谱适用性。这项工作不仅为Knoevenagel反应提供了绿色解决方案，更为多相催化剂设计提供了新范式，对推动可持续化学合成具有重要指导意义。Yanfei Zhang等研究者通过精准的分子工程，将基础研究与实际应用完美结合，彰显了中国在绿色催化领域的创新能力。