氮掺杂碳材料快速自热合成活化过一硫酸盐降解苯甲羟肟酸：持久性自由基的关键作用

本研究针对苯甲羟肟酸降解难题，通过快速自热合成技术制备氮掺杂碳材料（N-CMs），揭示了持久性自由基（PFRs）在活化过一硫酸盐（PMS）过程中的核心机制。该研究为有机污染物高效降解提供了新型催化剂设计策略，并阐明了PFRs的催化机理，对水处理技术发展具有重要意义。

　　

环境污染治理领域面临有机污染物降解效率低、传统催化剂成本高等挑战，苯甲羟肟酸（BHA）作为选矿废水中难降解有机物的代表，其处理技术亟需突破。过硫酸盐高级氧化工艺（AOPs）虽具有广阔应用前景，但现有催化剂存在制备复杂、活性位点不明等问题。为此，研究人员开发了一种快速自热合成策略，成功制备氮掺杂碳材料（N-CMs），系统探究了其在过一硫酸盐（PMS）活化降解BHA过程中的作用机制。

研究采用X射线光电子能谱（XPS）和电子顺磁共振（EPR）表征材料特性，通过淬灭实验和电化学测试验证反应机理。关键发现包括：（1）自热合成过程在30秒内即可完成，较传统方法效率提升两个数量级；（2）材料中吡啶氮含量与PFRs浓度呈正相关，证实氮掺杂是形成PFRs的关键；（3）EPR检测到强度达6.02×10¹⁷ spin/g的PFRs信号，其半衰期超过60天；（4）淬灭实验表明SO₄^•?和¹O₂是主要活性物种。

研究结果部分显示："材料表征"证实N-CMs具有分级孔结构和丰富的缺陷位；"降解性能"数据显示在pH 3-11范围内BHA去除率均超过90%；"机理分析"通过同位素标记证实PFRs通过电子转移途径活化PMS；"实际应用"测试显示催化剂在河水基质中保持82%的活性。

结论部分强调，该工作首次揭示了PFRs在非金属催化中的长效作用机制，提出的自热合成方法将传统碳材料制备时间从数小时缩短至秒级。发表于《Bioresource Technology》的这项研究，不仅为有机废水处理提供了高效催化剂，其发现的PFRs稳定特性更为设计抗中毒催化剂提供了新思路。研究建立的"氮掺杂-PFRs形成-催化活性"构效关系模型，对推动AOPs催化剂理性设计具有指导意义。