基于硅烯纳米带的光诱导苯检测特性研究：第一性原理计算揭示超灵敏VOC传感新机制

针对传统传感器恢复时间慢的瓶颈问题，研究人员通过第一性原理密度泛函理论(DFT)和非平衡格林函数(NEGF)方法，系统研究了光子能量(0-5 eV)调控下扶手椅/锯齿形硅烯纳米带(ASiNR/ZSiNR)对苯(C6H6)的检测特性。发现UV照射可使恢复时间缩短99.9%，ZSiNR光电流响应优异，为亚ppb级VOC实时检测提供了新型光电器件设计思路。

　　

在环境监测和工业安全领域，苯(C₆H₆)这类挥发性有机化合物(VOC)的检测一直面临重大挑战。这种被国际癌症研究机构(IARC)列为1类致癌物的有毒气体，即使在ppb级浓度长期暴露也会导致白血病等恶性疾病。传统气体传感器虽然能实现检测，但普遍存在恢复时间长、灵敏度不足等缺陷，严重制约实时监测应用。更棘手的是，现有金属氧化物传感器往往需要高温工作，而室温传感器又面临响应速度与选择性难以兼顾的困境。

针对这些技术瓶颈，克什米尔科学技术与创新委员会(JKST&IC)和科学与工程研究委员会(SERB)资助的研究团队另辟蹊径，将目光投向二维材料家族的新星——硅烯。这种具有褶皱蜂窝结构的硅基材料，兼具石墨烯的高载流子迁移率和与硅工艺的兼容性，其边缘态可调的特性尤为适合气体传感。研究人员创新性地提出"光辅助传感"机制，通过系统研究光子能量对硅烯纳米带电子结构的调控作用，开发出兼具超快恢复和超高灵敏度的新型VOC传感器。

该研究采用第一性原理计算与量子输运模拟相结合的方法，重点对比了扶手椅型(ASiNR)和锯齿型(ZSiNR)两种边缘结构的7-ASiNR和6-ZSiNR模型。通过密度泛函理论(DFT)计算能带结构、吸附能和电荷分布，结合非平衡格林函数(NEGF)模拟电流-电压(I-V)特性和传输谱，系统评估了暗态与光照条件下(0-5 eV)的传感性能差异。

电子特性研究
能带结构分析显示氢钝化的ASiNR呈现半导体特性(带隙1.2 eV)，而ZSiNR则表现出准金属特征。苯分子吸附后，ASiNR的导带底显著下移，ZSiNR的狄拉克点附近出现新杂质态。电荷差分密度图证实苯与硅烯间存在0.08-0.12 e的电荷转移，吸附能高达-0.93 eV(ASiNR)和-0.87 eV(ZSiNR)，确保检测稳定性。

光电响应特性
在3.5 eV紫外光照射下，ASiNR的恢复时间从黑暗条件的1.2×10⁴ s锐减至12 s，降幅达99.9%。ZSiNR展现出更优异的光电流响应，在1 V偏压下光电流增益达10³量级。透射谱显示光照显著提升费米能级附近的态密度，这是实现快速脱附的量子机制。

传感性能比较
ASiNR对苯表现出更高的吸附选择性，而ZSiNR在动态响应方面优势明显。通过优化光子能量(2.5-3.5 eV)和偏压(0.5-1.5 V)，可实现检测限低至0.2 ppb，响应时间<30 s的综合性能。

这项发表于《Computational and Theoretical Chemistry》的研究，首次揭示了光子能量与硅烯纳米带边缘结构的协同调控机制。其创新性体现在三个方面：一是提出UV照射可同时解决灵敏度与恢复速度的矛盾；二是阐明ZSiNR的准金属特性对光生载流子的高效分离作用；三是建立了吸附能-带隙调制-光电流响应的定量关系模型。这些发现不仅为开发新一代智能气体传感器提供材料设计指南，更开创了"光-电-气"多场耦合传感的新范式，在环境监测、工业安全乃至医疗诊断领域具有广阔应用前景。