基于PET废料的高性能可逆粘合剂：水下、结构及压敏应用的多功能解决方案

研究人员针对传统粘合剂在干湿环境中性能不足、不可回收等问题，开发了一种从消费后聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)废料升级再造的生物启发式可逆粘合剂。通过无溶剂室温动态交联技术，将解构的PET大分子单体与二乙酰乙酸酯交联剂结合，形成动态乙烯基氨基甲酸酯键的两亲性粘合剂。该粘合剂在水下和干燥条件下均表现出优异的搭接剪切强度(水下6.51 MPa，干燥17.1 MPa)和脱粘功(3670 N/m)，超越商业产品，并具备热修复、按需循环粘接和化学回收特性，为塑料废物管理和下一代粘合剂设计提供了可持续解决方案。

　　

全球每年产生超过7000万吨的PET塑料废弃物，这些难以降解的材料正在对生态系统造成严重威胁。与此同时，传统粘合剂面临着三大技术瓶颈：水下环境粘接强度不足（通常<1 MPa）、不可逆粘接导致的回收困难，以及依赖化石原料的不可持续性。自然界的贻贝通过两亲性儿茶酚胺和赖氨酸蛋白实现了干湿环境下的强韧粘附，这为人工粘合剂设计提供了重要启示。

研究人员创新性地将环境挑战与技术需求相结合，开发出基于PET废料的高性能可逆粘合剂系统。通过溶剂free的室温动态交联技术，将解构的PET大分子单体与特殊设计的二乙酰乙酸酯(TCDAcAc)交联剂结合，构建了具有动态乙烯基氨基甲酸酯键(vinylogous urethane bonds)的两亲性网络结构。这项突破性成果发表在《SCIENCE ADVANCES》上，为解决塑料污染和粘合剂技术瓶颈提供了双重解决方案。

研究团队采用四项关键技术：1) PET废料的催化free氨解制备两亲性四胺大分子单体；2) 具有面部两亲特性的TCDAcAc交联剂设计；3) 动态流变学表征和应力松弛实验测定键交换活化能(275 kJ/mol)；4) 密度泛函理论(DFT)计算揭示界面氢键相互作用机制。所有粘接性能测试均按照ASTM D1002标准进行。

【设计多功能强韧可逆粘合剂】
通过PET与三胺JAT403的氨解反应制备出具有刚性疏水核和亲水臂的四胺大分子单体(PET-JAT403)。与含三环癸烷(TCD)疏水核的TCDAcAc交联剂动态交联，形成具有温度响应性的粘合网络，其玻璃化转变温度(T_g)为63.5°C。应力松弛实验证实该网络具有典型关联型动态键特征，在80°C可实现快速重构。

【水下粘接性能】
10:7胺基:乙酰乙酸基配比的粘合剂(TCD-V)在水下固化16小时后，对铝基板展现6.51 MPa的搭接剪切强度，脱粘功达3670 N/m。DFT计算显示，TCDAcAc的羧基与羟基化表面形成距离1.7 ?的氢键，结合能达115.3 kcal/mol。在模拟海水(3.5% NaCl)中仍保持3.54 MPa的强度，远超多数仿生粘合剂。

【结构应用的强韧粘接】
优化后的10:5 TCD-V在80°C固化后，对钢材的搭接剪切强度达14.9 MPa，脱粘功7780 N/m，是商用J-B Weld环氧树脂的5.7倍。作为热熔胶(HMA)使用时，在120°C/500 psi条件下对钢材的粘接强度达19.5 MPa。极端环境测试表明，该粘合剂在-100°C液氮、pH 3-11溶液和100%湿度下均保持>13 MPa的强度。

【压敏粘合应用】
降低交联密度(10:0.5)的配方表现出压敏特性，T_g降至11.8°C，对多种基材(特氟龙、聚碳酸酯等)实现可逆粘接(50.2 kPa)。循环测试显示，经过10次重复粘接后性能无衰减，145 psi压力下粘接强度可提升至563 kPa。

【生命周期评估】
初步分析显示，该粘合剂的碳足迹仅2.39 kg CO₂/kg，远低于传统结构粘合剂。通过胺解反应可实现PET-JAT403单体的完全回收，符合循环经济原则。

这项研究通过仿生设计和废物升级再造，创造了性能卓越的多功能粘合剂系统。其核心创新在于：1) 利用PET废料构建两亲性网络，同时解决塑料污染和材料来源问题；2) 通过动态共价键和非共价键的协同作用，实现干湿环境下的强韧粘接；3) 可逆特性使材料具备修复和循环能力。该技术为水下工程修复、汽车复合材料连接和可持续包装等领域提供了新型解决方案，推动了粘合剂技术向高性能和环境友好方向的发展。