可控溶出策略构建Ir掺杂Y2Ru2O7烧绿石氧化物中金属-氧化物界面用于高效析氢反应

针对烧绿石氧化物（A2B2O7）在析氢反应（HER）中氢结合能弱、导电性差等问题，研究人员通过可控原位溶出技术，从Ir掺杂Y2Ru2O7中构建RuIr/Y2O3异质界面催化剂YRIO-450-8H。该催化剂在碱性和酸性介质中分别仅需20和30 mV过电位即可达到10 mA cm?2电流密度，性能超越商用Pt/C，并展现120小时稳定性，为设计高性能异质电催化剂提供新思路。

　　

在全球能源转型背景下，氢能作为清洁能源载体备受关注，而电解水制氢技术的核心瓶颈在于缺乏高效稳定的析氢反应（HER）催化剂。尽管铂族金属是当前性能标杆，但其稀缺性和高昂成本促使科学家们不断探索替代材料。烧绿石氧化物（A₂B₂O₇）因其独特的晶体结构和可调变组分成为研究热点，然而这类材料普遍存在三大致命缺陷：氢原子结合能（hydrogen binding energy）不理想导致反应动力学迟缓、本征导电性差阻碍电荷传输、活性位点深埋体相难以充分暴露。传统异质结构建方法如沉积法、浸渍法等又难以精准控制纳米颗粒尺寸和界面接触，严重制约催化性能提升。

针对这一系列挑战，五邑大学的研究团队创新性地提出通过可控原位溶出（exsolution）策略，将Ir掺杂的Y₂Ru₂O₇烧绿石氧化物（YRIO）转化为RuIr/Y₂O₃异质结构催化剂。相关研究成果发表在《Journal of Colloid and Interface Science》上。研究人员采用溶胶-凝胶法合成前驱体，通过精确调控还原温度（450°C）、时间（8小时）和Ir掺杂量（15 at.%），实现RuIr纳米颗粒（约2.3 nm）在Y₂O₃基体中的均匀溶出。结合X射线衍射（XRD）、透射电镜（TEM）、X射线光电子能谱（XPS）等表征手段与密度泛函理论（DFT）计算，系统解析材料结构-性能关系。

材料合成与结构演变
通过对比Y₂Ru₂O₇（YRO）、Y₂Ru_1.7Ir_0.3O₇（YRIO）及还原产物YRIO-450-8H的XRD图谱，证实Ir掺杂成功进入烧绿石晶格，还原后形成面心立方结构的RuIr合金纳米颗粒和立方相Y₂O₃。高角环形暗场扫描透射电镜（HAADF-STEM）显示纳米颗粒与基体存在外延取向关系，这种强相互作用有效防止颗粒团聚。

催化性能与机理
优化后的YRIO-450-8H在碱性和酸性介质中分别仅需20和30 mV过电位即可达到10 mA cm^?2电流密度，塔菲尔斜率低至28和32 mV dec^?1。DFT计算揭示其优异性能源于三重协同效应：（1）RuIr位点优化的氢结合能（-0.13 eV）；（2）金属-氧化物界面处的电子结构调控；（3）丰富的氧空位促进水分子解离。电化学阻抗谱（EIS）证实异质界面显著提升电荷转移效率。

稳定性验证
在持续120小时（碱性）和55小时（酸性）的恒电位测试中，催化剂保持初始电流密度的95%以上。原位XPS分析表明，表面形成的Y(OH)₃保护层和稳定的金属-氧化物界面共同保障长效运行。

该研究不仅创制出性能超越Pt/C的新型HER催化剂，更通过原子尺度界面工程为设计高性能异质电催化剂提供了普适性策略。特别是提出的"溶出-重构-稳定化"三阶段机制，为理解烧绿石氧化物结构演变规律奠定理论基础。研究成果对推动电解水制氢技术产业化具有重要指导价值，相关界面调控策略可拓展至其他能源转换反应体系。