基于柔性石榴石薄膜的可压缩高能量密度锂金属电池研究

为解决固态电解质脆性大、压缩性差的问题，研究人员受"蛋壳膜"启发，通过原位修复LLZTO晶体碎片与聚二乙二醇乙醚丙烯酸酯电解质，制备出20 μm柔性可压缩Li6.5La3Zr1.5Ta0.5O12薄膜。该材料在1.4 t压力下内阻降至156 Ω cm2，离子电导率达2.1×10?4 S/cm，LiFePO4/Li全电池实现200次循环稳定性，为高能量密度薄膜电池开辟新途径。

　　

当前锂离子电池面临液态电解质易燃易漏的安全隐患，而传统氧化物固态电解质（SSEs）如石榴石型Li_6.5La₃Zr_1.5Ta_0.5O₁₂（LLZTO）虽具有宽电化学窗口（0-5 V），却因脆性和低压缩性难以实用化。合肥工业大学的研究团队从蛋壳膜的生物结构获得灵感，在《Journal of Materials Science》发表研究，通过将1400°C快速烧结的LLZTO晶体碎片与聚二乙二醇乙醚丙烯酸酯（PDEGA）凝胶电解质原位复合，成功制备出厚度仅20 μm的柔性薄膜。

关键技术包括：1）采用超高温快速烧结抑制锂损失；2）通过流延成型制备均匀前驱体薄膜；3）利用40 MPa压力诱导裂纹后原位填充聚合物；4）系统测试不同封装压力（0.6-1.4 t）下的电化学性能。

【结果与讨论】

1. 力学性能：断裂力学分析显示复合薄膜具有优异柔韧性，30°弯曲条件下Li对称电池仍能稳定循环300小时。
2. 电导率调控：封装压力从0.6 t提升至1.4 t时，离子电导率从0.6×10^?4 S/cm提升至2.1×10^?4 S/cm，归因于界面接触改善。
3. 循环稳定性：0.4 mA/cm²电流密度下实现220小时稳定循环，优于同类研究；LiFePO₄全电池在150 mA/g速率下保持200次循环。
4. 高电压匹配：与LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂（NCM811）配对时，库仑效率达99.7%。

【结论】该研究通过"晶体碎片-聚合物"仿生复合策略，首次实现兼具柔性和高压耐受性的石榴石薄膜，其性能指标满足商用电池封装压力要求（>1 t），为开发高能量密度全固态电池提供了新材料体系。特别值得注意的是，该方法通过快速烧结与聚合物原位修复的协同效应，同时解决了传统陶瓷电解质锂损失和界面接触难题，在柔性电子器件领域具有广阔应用前景。