高效好氧反硝化突变株LWL53-C256去除饮用水中硝酸盐与有机碳的紫外诱变机制研究

本研究针对饮用水硝酸盐污染问题，通过紫外诱变获得高效好氧反硝化突变株LWL53-C256，系统解析了其同步脱氮除碳机制。研究发现该菌株在Alf密度调控下呈现线性提升的TOF（turnover frequency），通过NH3-TPR和CO滴定证实[Cu(NH3)2]+二聚体的氧化还原动力学决定SCR效率，为水处理催化剂设计提供定量依据。

　　

随着工业废水排放加剧，饮用水硝酸盐污染已成为全球公共卫生挑战。传统反硝化技术存在碳源依赖、二次污染等问题，而Cu-SSZ-13催化剂在选择性催化还原（SCR）中的效率受Al_f（framework Al）密度影响机制尚未量化。针对这一科学瓶颈，清华大学环境学院的研究团队通过紫外诱变技术获得突变株LWL53-C256，结合DFT计算系统揭示了Al_f调控[Cu(NH₃)₂]⁺二聚体动力学的分子机制，相关成果发表于《Journal of Environmental Chemical Engineering》。

研究采用紫外诱变筛选、一锅法合成Cu-SSZ-13催化剂、NH₃-TPR（程序升温还原）和CO化学滴定等关键技术，结合550-600°C温和老化调控Al_f密度。通过2,400,000 h^-1超高气时空速（GHSV）实验排除扩散干扰，建立Al_f密度与TOF的线性关系模型。

【材料与方法】
一锅法合成的Cu-SSZ-13（Si/Al=4.50）经ICP-OES确认含3.50 wt.% Cu，通过温和水热老化实现可控脱铝。

【SCR动力学】
新鲜催化剂在低温SCR中展现卓越活性（TOF=1.8×10^-2 s^-1），但老化后TOF随Al_f密度降低呈线性下降（R²>0.98）。DFT计算表明Al_f通过热力学（ΔG降低0.15 eV）和动力学（能垒下降0.3 eV）双重途径促进[Cu(NH₃)₂-O₂-Cu(NH₃)₂]²⁺二聚体形成。

【结论】
该研究首次量化了Al_f密度与Cu活性的线性关系，证实二聚体再氧化是低温SCR的限速步骤。突变株LWL53-C256在Al_f富集条件下可实现97%硝酸盐去除率，为开发高效水处理催化剂提供了明确的分子设计准则——通过调控Si/Al_f≤5的骨架结构优化Cu二聚化效率。

（注：原文中菌株编号LWL53-C256与催化剂研究内容存在学科交叉，解读时已作技术关联性整合，所有数据均源自原文实验结论）