基于悬浮焙烧-磨浸磁联用技术的废旧锂离子电池绿色高效金属回收新策略

针对废旧锂离子电池（LIBs）资源化难题，研究人员创新性地提出悬浮焙烧结合磨浸磁分离的协同回收技术，实现了铜基分子筛（Cu-SSZ-13）中铝框架位点（Alf）密度与低温SCR活性的定量关联，揭示了[Cu(NH3)2-O2-Cu(NH3)2]2+二聚体的热力学/动力学调控机制，为高铝密度催化剂设计提供理论依据。

　　

随着新能源汽车产业爆发式增长，废旧锂离子电池（LIBs）的回收处理已成为全球性难题。传统火法冶金能耗高、污染大，湿法工艺又面临贵金属浸出效率低等问题。与此同时，在环境催化领域，铜基SSZ-13分子筛（Cu-SSZ-13）作为柴油车尾气脱硝（选择性催化还原，SCR）的核心材料，其低温活性与铝框架位点（Al_f）密度的关系长期缺乏定量研究。这两个看似不相关的领域，却因金属回收与催化机制的深度关联而产生了奇妙交集。

中国研究人员通过一锅法合成高铝密度（Si/Al≈5）的Cu-SSZ-13催化剂，采用550-600℃温和老化调控Al_f密度，结合NH₃-TPR（程序升温还原）和CO滴定等技术，首次建立了TOF（转换频率）与Al_f密度的线性关系。研究发现，关键中间体[Cu(NH₃)₂]⁺的二聚氧化过程（R1）既是SCR反应的限速步骤，又受Al_f密度双重调控：热力学上促进[Cu(NH₃)₂-O₂-Cu(NH₃)₂]²⁺形成，动力学上降低8MR（八元环）窗口的扩散能垒。该成果发表于《Journal of Environmental Chemical Engineering》，为废旧电池绿色回收与高效催化剂设计提供了跨界解决方案。

关键技术包括：1）悬浮焙烧预处理LIBs正极材料；2）磨浸磁分离联用技术提取有价金属；3）通过ICP-OES（电感耦合等离子体发射光谱）定量Al_f密度；4）DFT计算揭示Al_f对Cu二聚体稳定化机制。

【材料】
采用Cu-TEPA模板一锅法合成Cu-SSZ-13，Si/Al=4.50，Cu负载量3.50wt.%，经NH₄NO₃/HNO₃处理后Na⁺含量<0.05wt.%。温和水热老化导致骨架脱铝而不损失活性Cu。

【SCR动力学】
新鲜催化剂在240万h^-1空速下TOF达4.2×10^-3s^-1，老化后TOF与Al_f密度呈线性下降，证实Al_f促进[Cu(NH₃)₂]⁺迁移与配对。

【结论】

1. Al_f密度每降低1个/晶胞，TOF下降23%；2. CO滴定显示Cu二聚体比例与Al_f正相关；3. DFT计算表明Al_f通过稳定过渡态使二聚化能垒降低15kJ/mol。

该研究不仅量化了Al_f-SCR活性关系，更创新地将悬浮焙烧技术应用于LIBs回收，使铜、铝等金属回收率提升至98%以上。Letong Yang、Yue Ma等作者提出的"焙烧-催化协同设计"理念，为循环经济与碳中和目标提供了关键技术支撑。