氧化镧改性氧化钙-氧化铝体系增强碳捕集循环稳定性的研究

为解决CaO基CO2捕集材料因烧结导致的循环稳定性下降问题，研究人员通过引入La2O3调控CaO/Al2O3体系相平衡，形成CaLaAl3O7等新相。优化后的CaO@Al2O3/La2O3-30%吸附剂在20次循环后CO2捕集容量达0.47 g/g（转化率74.8%），显著优于无La样品。该研究为高温CO2捕集材料设计提供了新策略。

　　

随着全球对化石能源的持续依赖，工业排放的CO₂已成为气候危机的首要推手。碳捕集与封存（CCS）技术中，氧化钙（CaO）因其高理论容量（0.786 g-CO₂/g-CaO）和低成本成为高温CO₂捕集的热门材料，但循环过程中CaCO₃烧结导致的容量衰减严重制约其应用。尽管氧化铝（Al₂O₃）作为惰性载体可通过形成钙铝酸盐（如Ca₃Al₂O₆）延缓烧结，但其逐步分解为孤立Al₂O₃的过程仍会削弱长期稳定性。

针对这一挑战，研究人员创新性地将氧化镧（La₂O₃）引入CaO/Al₂O₃体系。通过球磨混合和固态烧结（900°C/2h）制备的CaO@Al₂O₃/La₂O₃-30%吸附剂，利用Rietveld精修X射线衍射（XRD）和透射电镜（TEM）揭示了CaLaAl₃O₇、LaAlO₃和Ca₃Al₂O₆多相共存的结构特征。这种相组成调控使材料在20次循环后保持0.47 g-CO₂/g的捕集容量（转化率74.8%），较无La样品提升17%。扫描电镜（SEM）和能谱（EDX）进一步证实，La₂O₃的引入显著抑制了颗粒烧结，且循环后CaLaAl₃O₇的分解行为通过XRD得到验证。

材料制备
采用球磨法（800 rpm/6h）均质混合醋酸钙与Al₂O₃/La₂O₃，经900°C烧结获得多孔结构。La₂O₃的加入打破了CaO-Al₂O₃反应平衡，促成新相生成。

吸附剂相结构与形貌
XRD显示La₂O₃促使体系从单一Ca₃Al₂O₆相转变为多相共存，TEM观察到CaLaAl₃O₇纳米颗粒均匀分散，这种结构有效阻隔CaO颗粒接触从而抑制烧结。

结论与意义
该研究证实La₂O₃可通过调控相平衡延缓钙铝酸盐分解，使吸附剂在50次循环后仍保持65.4%转化率（0.41 g/g）。这种"多相稳定化"策略为开发长效高温CO₂捕集材料提供了新思路，论文发表于《Separation and Purification Technology》。