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微波活化赤泥/生物炭协同优化氧空位与双热点效应高效降解塑化剂邻苯二甲酸二乙酯
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年07月26日 来源:Journal of Colloid and Interface Science 9.4
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针对塑料清洗废水尾水处理与赤泥资源化难题,研究人员开发了微波响应型RM/BC催化剂,通过磁-介电协同损耗激活过碳酸钠(SPC)产生羟基自由基(•OH),实现塑化剂DEP的高效降解(96.1%)。该研究为工业固废高值化利用与废水深度处理提供了绿色解决方案。
在塑料循环利用产业快速发展的今天,清洗废水中的塑化剂残留成为制约水资源回用的关键瓶颈。邻苯二甲酸二乙酯(DEP)作为典型的增塑剂,不仅难以被常规工艺降解,还具有内分泌干扰效应。与此同时,氧化铝工业产生的赤泥(RM)堆积如山,其富含的Fe2O3资源长期未被有效利用。如何实现"以废治废",成为环境工程领域亟待突破的科学命题。
吉林大学的研究团队在《Journal of Colloid and Interface Science》发表创新成果,通过赤泥与杨树叶粉共热解制备微波响应型RM/BC复合材料,成功构建了微波-SPC协同催化体系。该研究首次揭示了氧空位与磁-介电双热点效应的协同机制,为DEP的高效降解提供了新思路。
研究采用微波热解法制备RM/BC催化剂,通过XRD、Raman等表征手段分析材料特性;利用响应面法优化降解条件;结合原位FTIR/EPR技术追踪活性氧物种(ROS)生成路径;采用HPLC-QTOF-MS鉴定降解中间体;最后通过ECOSAR软件和种子发芽实验评估生态毒性。
材料特性调控
在600°C限氧条件下,杨树叶粉完全碳化形成无定形碳,赤泥中的Fe2O3被还原为Fe3O4。RM/BC-600同时具备磁性损耗(Fe3O4)和介电损耗(无定形碳)特性,微波场中产生协同双热点效应。XPS分析证实材料表面存在丰富氧空位,为SPC活化提供活性位点。
降解机制解析
EPR检测表明•OH是主导ROS,伴生•CO3-、•O2-和1O2。原位光谱证实RM/BC首先催化SPC分解为H2O2,氧空位继而将H2O2转化为•OH,双热点效应加速该过程。最优条件下(4.03 mM SPC、6.24 g/L RM/BC-600、87.2°C、100 W)DEP去除率达96.1%。
降解路径与安全性
质谱鉴定出12种中间产物,推测DEP通过酯键水解、羟基化和开环反应逐步矿化。ECOSAR预测显示降解产物急性毒性显著降低,发芽实验证实RM/BC对土壤-植物系统生态毒性可控。
这项研究开创性地将工业固废转化为高效微波催化剂,不仅解决了塑料废水深度处理难题,还为赤泥资源化提供了新途径。其提出的"氧空位-双热点"协同机制为多相催化体系设计提供了理论依据,推动废水处理向绿色低碳方向发展。中国博士后科学基金(GZC20230942)和吉林省教育厅科研项目(JJKH20250141KJ)为本研究提供了重要支持。
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