区域Lewis酸碱位点调控硝酸盐选择性吸附提升光催化脱氮效率的研究

针对水体硝酸盐污染治理难题，研究人员通过构建空心SiO2/SrTiO3/TiO2异质结光催化剂，创新性引入Sr2+和Fe3+掺杂策略，成功实现95.82%的硝酸盐去除率和96.06%的N2选择性，其独特的区域Lewis酸碱位点协同机制为高效光催化脱氮提供了新思路。

　　

水体硝酸盐污染已成为威胁人类健康和生态安全的重大环境问题。过量的硝酸盐不仅会导致水体富营养化，还可能在人体内转化为强致癌物亚硝酸盐。尽管传统的光催化还原技术被视为绿色解决方案，但如何同时实现高效硝酸盐去除和高选择性N₂转化仍是领域内亟待突破的瓶颈。

盐城市科学技术局和国家自然科学基金委支持的研究团队在《Journal of Environmental Management》发表创新成果。研究人员设计出空心球结构的Si_1-xSr_xO₂/SrFe_0.06Ti_0.94O₃/TiO₂复合光催化剂，通过三步关键技术实现突破：采用改进的St?ber法制备单分散SiO₂模板，通过溶胶-凝胶法构建TiO₂外壳并碱刻蚀形成空心结构，最后通过原位掺杂构建S型异质结。

研究结果部分显示：

1. 材料表征证实Sr²⁺掺杂促使无定形SiO₂转变为方石英相，产生Lewis碱性位点；Fe³⁺取代SrTiO₃中的Ti⁴⁺形成强Lewis酸性位点。
2. 光催化性能测试表明，优化后的催化剂在75分钟内实现95.82%硝酸盐去除率，N₂选择性达96.06%，且5次循环后仍保持92.99%活性。
3. 机理分析揭示SiO₂通过折射率差异(n=1.55 vs TiO₂的2.49)增强光捕获，而区域化Lewis酸碱位点协同调控NO₃^-选择性吸附至SrTiO₃活性位点。

该研究创新性地通过晶体工程调控局部化学环境，解决了硝酸盐吸附与还原位点空间分离的难题。所提出的"区域Lewis酸碱协同"机制不仅为设计高效脱氮催化剂提供了新范式，更对发展精准环境修复技术具有重要指导意义。特别值得注意的是，材料中SrTiO₃(ECB≈?1.5)与TiO₂(ECB≈?0.5)形成的S型异质结有效促进了光生载流子分离，这一设计策略可拓展至其他污染物的定向转化研究。