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基于碱辅助水热法构建氮掺杂碳点的pH/Fe2+双模式传感平台及硫物种检测阵列
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年07月26日 来源:Journal of Hazardous Materials 12.2
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研究人员针对环境污染中重金属离子(Fe2+)和硫衍生物(SO32?/S2O32?/S2?)的检测难题,通过NaOH介导水热法合成氮掺杂碳点(NCDs),开发了兼具pH响应(2-12)、Fe2+静态猝灭检测(LOD 0.169 μM)和硫物种PCA区分(方差95%)的多功能传感平台,为复杂环境监测提供了低成本、高选择性解决方案。
随着工业化的快速发展,重金属污染和硫化物排放已成为全球性环境问题。铁离子(Fe2+)作为饮用水质量的关键指标,其浓度异常会导致细胞稳态失衡;而硫衍生物如亚硫酸盐(SO32?)、硫代硫酸盐(S2O32?)和硫化物(S2?)在食品工业中的广泛应用,其潜在毒性对生态系统构成威胁。传统检测方法存在成本高、耗时长、检测范围窄等缺陷,亟需开发新型多功能传感材料。
山西大学环境科学研究所(Shanxi University)的研究团队创新性地采用酚酞和间苯二胺为原料,通过碱辅助水热法合成氮掺杂碳点(NCDs),构建了集成化检测平台。该成果发表于《Journal of Hazardous Materials》,首次实现了pH宽范围检测(2-12)、Fe2+高灵敏度识别和硫物种阵列式分析的"三位一体"传感功能。
研究团队运用三大关键技术:1)NaOH调控的水热合成优化NCDs荧光特性;2)Hg2+介导的电子转移构建硫物种传感阵列(NCDs@Hg);3)EDTA修饰增强Fe2+选择性静态猝灭。通过商业饮料样本验证和PCA分析(主成分1方差95%),建立了可靠的实际应用体系。
研究发现,原始NCDs在酸性环境(pH 2-7)通过荧光猝灭响应,碱性条件(pH 8-12)则产生肉眼可见的比色变化,这种源于酚酞结构pH依赖性的特性,在连续5次循环测试中保持稳定,成功应用于饮料pH检测。
通过Hg2+与NCDs的电子转移/氧化还原作用,构建"关-开-关"型传感阵列。三种硫化合物与NCDs@Hg体系作用后产生差异化的荧光恢复模式:SO32?通过还原Hg2+、S2?形成HgS沉淀、S2O32?生成[Hg(S2O3)2]2?络合物,最终实现PCA可视化区分。
EDTA修饰使NCDs对Fe2+的检测限降至0.169 μM(线性范围2.25-45.00 μM),机理研究表明Fe2+与NCDs表面羧基/氨基的静态猝灭占主导作用,在实际水样检测中回收率达98.2%-103.5%。
这项研究开创性地通过单一纳米材料的多参数调控,解决了环境监测中多靶标检测的难题。NCDs的宽pH响应范围填补了传统传感器的技术空白,Hg2+介导的硫物种阵列实现了"一材多用",EDTA修饰策略为重金属检测提供了新思路。该成果不仅为环境污染防控提供了高效工具,其模块化设计理念更为功能化纳米传感器的开发指明了方向。
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