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钛合金表面聚乳酸/羟基磷灰石/多西环素复合涂层的优化制备及其控释与抗腐蚀性能研究
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年07月26日 来源:Materials Science and Engineering: B 3.9
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本研究针对钛合金植入体表面生物活性不足和术后感染问题,通过浸渍法优化制备了具有可控孔隙的PLA/HA/Doxy复合涂层。采用Box-Behnken响应面法系统研究了溶液浓度、浸渍时间等参数对涂层孔隙率和厚度的影响,证实PLA浓度是主导因素。电化学测试表明Doxy能显著提升涂层抗腐蚀性,体外释放实验显示该体系可实现药物缓释(21天累计释放率9.97-12.2%),为兼具骨整合促进和抗菌功能的植入体涂层设计提供了新策略。
在骨科和牙科植入物领域,钛合金Ti-6Al-4V(Ti64)因其优异的机械强度和生物相容性被广泛应用。然而其表面生物惰性导致的骨整合不足,以及植入后感染风险始终是临床面临的重大挑战。传统金属植入体缺乏药物缓释功能,而现有聚合物涂层又存在孔隙率控制不精准、药物突释等问题。如何通过表面改性同时实现植入体的抗菌性、骨传导性和长期稳定性,成为当前研究的重点难点。
针对这一系列问题,研究人员通过浸渍法(dip-coating)开发了基于聚乳酸(PLA)和羟基磷灰石(HA)的多孔复合涂层体系,并负载抗生素多西环素(Doxy)构建局部药物递送系统。研究首先通过溶剂筛选实验确定二氯甲烷(DCM)优于氯仿(CHL),能形成更均匀的孔隙结构(平均孔径5.3±1.1μm)。随后采用Box-Behnken响应面法建立数学模型,揭示PLA溶液浓度(8-12wt%)是影响涂层孔隙率和厚度的最关键参数,优化后获得最大孔径2.63μm和厚度46.58μm的涂层。
关键技术包括:扫描电镜(SEM)表征涂层形貌,电化学工作站测试极化曲线和阻抗谱(EIS),热重分析(TG/DTG)评估热稳定性,紫外分光光度法监测药物释放。通过设计含不同Doxy载量(2.5-7.5wt%)的PLA/HA复合涂层,系统研究了其理化性能和生物学功能。
3.0.1. 初步实验
SEM显示DCM制备的PLA涂层具有更规整的蜂窝状多孔结构,HA的加入使孔径分布变宽(8.37±1.71μm)。EDX证实Ca/P比为1.67的HA均匀分散,10wt% HA添加使涂层质量增加20.81%。
3.0.2. 优化研究
建立的二次多项式模型(R2>99%)显示,提高PLA浓度和提拉速率、缩短浸渍时间可最大化孔径和厚度。 Pareto图分析表明PLA浓度(A)及其平方项(A2)对孔径影响最显著(p<0.05)。
3.0.2.4. 体外腐蚀行为
极化曲线证实Doxy的缓蚀作用,PLA_D7.5的腐蚀电流(Icorr)最低(0.143×10-8A)。EIS拟合显示含Doxy涂层的电荷转移电阻(Rct)提升10倍,PLA_HA_D7.5达5.616×105Ω·cm2。
3.0.2.5. 药物释放研究
Korsmeyer-Peppas模型(R2=0.995)表明释放遵循Fickian扩散(n<0.5),HA的加入使Doxy释放速率降低(PLA_D5释放12.2% vs PLA_HA_D5释放9.97%),21天内未观察到明显聚合物降解。
该研究创新性地将实验设计方法应用于植入体涂层优化,证实通过精确控制工艺参数可定制具有理想药物释放动力学和腐蚀防护性能的多功能涂层。特别是发现Doxy兼具抗菌和缓蚀双重功能,其与HA的协同作用能延缓药物释放,这为开发"智能"植入体涂层提供了重要理论依据。研究成果发表在《Materials Science and Engineering: B》,对解决骨科植入物的感染控制和长期稳定性这一临床难题具有重要指导价值。
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