基于瓜拉纳提取物绿色合成铂纳米颗粒的电化学性能研究及其在级联胺化中的应用

本研究针对传统催化体系中氢化与缩合反应难以协同的难题，创新性地采用Paullinia cupana提取物绿色合成Pt纳米颗粒，并构建Pt/ZnxFe3-xOy复合催化剂。通过精确调控ZnFe2O4载体的电子态和氧空位介导的酸碱特性，成功实现级联胺化反应中催化性能的突破，为绿色催化体系设计提供新思路。

　　

在催化化学领域，级联胺化反应中氢化与缩合步骤的协同调控一直是重大挑战。传统催化剂往往难以兼顾两种反应的矛盾需求——氢化需要富电子活性位点，而缩合依赖路易斯酸性位点。这种"鱼与熊掌不可兼得"的困境严重制约了胺类化合物的高效合成。

中国科学院广州能源研究所的研究团队另辟蹊径，从天然植物Paullinia cupana（瓜拉纳）中获取生物还原剂，开发出环境友好的铂纳米颗粒绿色合成路线。通过构建Pt/Zn_xFe_3-xO_y复合催化体系，创新性地利用载体组分调控实现电子态与酸碱特性的双重优化，相关成果发表在《Materials Science and Engineering: B》上。

研究团队主要采用溶胶-凝胶法制备Zn_xFe_3-xO_y载体，通过高温煅烧形成尖晶石结构；随后在乙二醇溶液中实现铂纳米颗粒的原位负载，利用X射线衍射（XRD）和透射电镜（TEM）进行结构表征；最后通过电化学测试和催化性能评价验证材料设计理念。

Chemicals and reagents部分显示，研究采用分析纯试剂，包括氯铂酸（H₂PtCl₆·6H₂O）等关键原料。

Synthesis of Zn_xFe_3-xO_y章节揭示，通过柠檬酸辅助的溶胶-凝胶法，在90°C形成干凝胶后，600°C煅烧6小时获得载体材料。

Synthesis and structural characterization of Pt/Zn_xFe_3-xO_y部分详细描述了复合催化剂的制备过程：将载体与氯铂酸在乙二醇中200°C反应12小时，实现铂纳米颗粒的均匀负载。

Conclusions部分指出，ZnFe₂O₄载体通过降低功函数（Ф）促进电子转移，同时氧空位调控表面酸碱性质，使转化率提升至传统催化剂的2.3倍。这种"电子-酸碱"双功能调控策略为多步反应催化剂设计提供了范式转移。

CRediT authorship contribution statement显示，Chen Shen（沈晨）为第一作者，Chenguang Wang（王晨光）为通讯作者。Acknowledgement部分透露研究获得国家自然科学基金（52276220）等项目的支持。

这项研究的突破性在于：首次将植物提取物绿色合成与金属氧化物载体设计相结合，通过界面电子相互作用（interfacial electronic interactions）精确调控催化性能。不仅解决了级联反应中的协同催化难题，更为绿色化学合成提供了可借鉴的研究范式，在医药中间体合成、精细化工等领域具有广阔应用前景。