可见光驱动钾铁催化剂促进CO2-费托合成高效制备高碳烃的研究

研究人员针对化石燃料制C2+烃的污染问题，创新性地将可见光引入钾促进铁（K-Fe）催化剂的CO2-费托合成（FTS）体系，在23 bar高压下证实光照通过改变Fe表面电荷促进CO活化与C-O键断裂，显著提升C2+烃选择性，为清洁能源转化提供新策略。

　　

随着全球碳中和目标的推进，如何将温室气体CO₂转化为高附加值化学品成为研究热点。传统费托合成（Fischer-Tropsch Synthesis, FTS）依赖化石原料且能耗高，而CO₂-FTS虽能直接利用CO₂，但面临产物选择性差、反应条件苛刻等挑战。尤其在高压力条件下，光催化与热催化协同作用机制尚不明确。

澳大利亚研究理事会氢能培训中心（ARC Training Centre for Global Hydrogen Economy）的Jason Scott、Rose Amal团队在《Applied Catalysis B: Environment and Energy》发表研究，首次揭示可见光在23 bar高压CO₂-FTS中对钾促进铁（K-Fe）催化剂的增效机制。研究人员通过共沉淀法制备Fe₃O₄基催化剂，结合高压反应器（23 bar）与间歇光照实验（3.6 h间隔），利用STEM表征和DFT计算，阐明光诱导载流子如何通过Fe表面电荷调控促进C₂₊烃合成。

关键方法

1. 共沉淀法合成K-Fe催化剂，通过NH₃调节pH至9制备Fe₃O₄
2. 23 bar高压反应系统结合可见光间歇照射（320-380°C）
3. 同步辐射表征与密度泛函理论（DFT）计算表面电荷分布
4. 透射电镜（STEM）分析Fe碳化物形成

研究结果
Material Synthesis
通过FeCl₃/FeCl₂共沉淀获得高纯度Fe₃O₄，K的引入优化了载体电子结构。

Results and discussion
• 光照使CH₄选择性降低15%，C₂₊产率提升2倍，K促进光生电子转移
• DFT显示光照延长Fe表面C-O键（1.42→1.51 ?），加速*C中间体形成
• 表征证实光照后Fe_xC含量增加47%，为FTS提供活性位点

Conclusions
该研究证实可见光通过"载体诱导效应"协同K的电子助催化作用，创制高压下CO₂-FTS的C₂₊合成新路径。光致Fe碳化物的形成与*C氢化的级联反应，为动态催化体系设计提供理论依据。

这项工作的核心价值在于：首次建立高压光热催化CO₂-FTS的反应模型，突破传统FTS对化石原料的依赖，通过"光-热-钾"三效协同实现碳中性转化，为太阳能驱动工业催化提供范例。Yi Fen Zhu等作者特别指出，该策略可拓展至其他过渡金属催化体系，推动清洁燃料合成技术革新。