基于机器学习与统计建模的UV/过硫酸盐-过氧化物高级氧化工艺对抗生素降解的优化与预测研究

本研究针对抗生素污染水处理难题，创新性地结合UV/过硫酸盐(PS)-过氧化物(PO)高级氧化工艺(AOP)与机器学习算法，系统考察了环丙沙星(CIP)和甲硝唑(MNZ)的降解效能。通过16种PS-PO组合实验揭示了2 mM PS可实现97.5-99.8%降解率，首次应用人工神经网络(ANN)、支持向量机(SVM)和随机森林(RF)算法构建预测模型，其中优化ANN的R2达0.98，证实PS浓度和时间是关键影响因子。研究为均相AOP的智能化优化提供了新范式。

　　

抗生素污染已成为全球水环境治理的重大挑战。随着医疗和养殖业的快速发展，环丙沙星(CIP)和甲硝唑(MNZ)等抗生素在自然水体中被频繁检出，这些"看不见的威胁"不仅会诱导细菌产生耐药性，还可能通过食物链危害人类健康。传统生物处理技术对这些顽固污染物束手无策，而高级氧化工艺(AOP)因其强氧化能力被视为破解困局的希望。然而，均相AOP系统涉及多参数耦合作用，传统实验方法难以精准把握其复杂反应规律，亟需引入智能算法实现工艺优化。

针对这一科学难题，孟加拉工程技术大学化学工程系的研究团队在《Heliyon》发表了一项创新研究。他们巧妙地将UV激活的过硫酸盐(PS)-过氧化物(PO)系统与机器学习相结合，不仅系统评估了抗生素降解效能，更开创性地建立了智能预测模型。这项研究为水处理领域提供了"实验+算法"的双重解决方案。

研究人员采用四因素实验设计，考察了16种PS-PO组合(0-2 mM)对CIP和MNZ的降解效果，监测420分钟内pH变化和去除率。通过一级动力学模型解析反应机制，并运用Pearson相关分析和多元线性回归(MLR)建立统计模型。在此基础上，首次将人工神经网络(ANN)、支持向量机(SVM)和最小二乘提升(LSBoost)三种机器学习算法引入均相AOP建模，通过贝叶斯优化和五折交叉验证提升预测精度。

研究结果部分呈现了系列重要发现：

1. 降解效能分析显示，单独2 mM PS即可实现CIP(97.5%)和MNZ(99.8%)的高效去除，而2/2 mM PS/PO组合更使降解率达100%。值得注意的是，混合体系中抗生素降解未出现相互抑制，打破了"基质效应"的传统认知。
2. pH演变规律揭示，处理后的溶液均呈酸性(pH 3.1-5.1)，且降解率越高酸性越强。这源于PS分解产生的SO₄^-自由基链式反应：H₂O + SO₄^- → HSO₄^- + OH· → H⁺ + SO₄^2-。
3. 动力学研究表明，一级动力学模型(R²>0.93)最能描述降解过程。贡献度分析显示UV、PO和PS的贡献分别为9.9%、15.3%和75.7%，协同指数(SI=0.99)证实PO的加入并未显著提升系统效能。

机器学习建模部分取得突破性进展：

1. 通过144组数据点训练，优化后的ANN(双隐藏层，节点21-13)和LSBoost(289个学习器)模型表现优异，预测R²达0.97-0.98，显著优于SVM(R²=0.74-0.85)和所有MLR模型。
2. Shapley值分析表明，PS浓度和时间是去除率的关键因子(贡献度>75%)，而初始pH和PS浓度主导最终pH预测。这一发现与实验观测的"2 mM PS实现近完全降解"现象高度吻合。
3. 在验证实验中，ANN对CIP降解的预测误差仅1.3%，而传统线性回归误差高达33.6%，凸显机器学习在复杂AOP系统中的预测优势。

这项研究在理论和应用层面均具有重要价值。在科学层面，首次阐明了UV/PS-PO体系对抗生素的高效降解机制，破解了"PO是否必要"的学术争议；在技术层面，创建的机器学习模型为水处理工艺优化提供了新工具，其预测精度较传统方法提升30倍。尤为重要的是，研究提出的"实验表征+算法解析"范式，可推广至其他均相AOP系统的研究中。

未来研究可沿三个方向拓展：一是扩大数据集涵盖更多抗生素种类和实际废水基质；二是引入分子指纹技术构建通用型预测模型；三是开展全生命周期评价(LCA)推动工程应用。这项成果为智能水处理技术的发展奠定了重要基石，标志着抗生素污染治理迈入"精准预测"的新阶段。