CuCl作为Mg2+储库的原位界面层工程实现高稳定镁沉积/剥离

针对镁电池（RMBs）中Mg阳极表面易形成钝化层导致高过电位的难题，研究人员通过将电化学活性CuCl引入MgCl2/THF电解液，构建了含Cu/CuxMgyClz的多功能界面层。该设计不仅促进MgCl2解离和电子传输，还通过Cu+的可逆氧化还原实现Mg2+快速均匀沉积，使Mg//Mg对称电池在0.5 mA cm?2下稳定循环1300小时，过电位低至0.15 V，为高性能镁电池电解质设计提供了新思路。

　　

随着全球对高能量密度、可持续储能需求的激增，锂离子电池（LIBs）的资源稀缺和安全隐患日益凸显。在此背景下，可充镁电池（RMBs）因镁金属高达3833 mAh cm^?3的体积容量、-2.37 V（vs. SHE）的低氧化还原电位及高安全性备受关注。然而，镁阳极表面易与常规电解质反应生成Mg(OH)₂、MgO等钝化层，大幅增加Mg²⁺迁移能垒，导致沉积/剥离过电位升高，严重制约RMBs的实际应用。

针对这一瓶颈，中央高校基本科研业务费专项资金（2021QN1106）支持的研究团队创新性地提出了一种全无机电解质解决方案。研究人员以低成本、电化学活性的CuCl替代传统镁铝氯化物复合电解质（MACC）中昂贵且腐蚀性强的AlCl₃，开发出MgCl₂-CuCl/THF新型电解液体系。该成果发表于《Journal of Colloid and Interface Science》，通过原位界面工程实现了镁金属阳极的超长循环稳定性。

研究采用电化学测试结合材料表征技术，系统评估了电解质的沉积/剥离性能与界面演化机制。关键发现包括：1）CuCl与Mg的置换反应在阳极表面自发形成Cu/Cu_xMg_yCl_z多功能保护层；2）金属Cu提供快速电子通道，Cu_xMg_yCl_z通过Cu⁺的可逆氧化还原实现Mg²⁺的动态存储与释放；3）该协同效应使Mg²⁺沉积均匀化，有效抑制枝晶生长。

结果与讨论

1. 界面层构建机制：在0.2 mol L^?1 CuCl/THF电解液中，Mg//Mg对称电池初始过电位仅0.15 V，XPS证实界面层含Cu⁰和Cu⁺物种。
2. 电化学性能突破：优化后的1:1 M MgCl₂-CuCl/THF电解液使对称电池在0.5 mA cm^?2下稳定循环1300小时，过电位保持0.15 V；Mg//Cu和Mg//不锈钢（SS）非对称电池分别实现3300小时和1300小时循环，库仑效率近100%。
3. 普适性验证：该电解质在Mo、Cu、SS等多种集流体上均展现优异Mg沉积/剥离性能，证实其广泛适用性。

结论与意义
该研究通过简单的电解质组分调控，实现了镁阳极界面层的原位功能化设计。Cu/Cu_xMg_yCl_z保护层兼具电子传导与Mg²⁺调控双重功能，不仅解决了传统镁电解质中钝化层导致的动力学障碍，还为开发低成本、高安全性的RMBs提供了新范式。特别值得注意的是，该策略采用廉价易得的CuCl替代MACC中的高纯AlCl₃，大幅降低了产业化门槛。作者Yuanxiang Zhang等提出的"Mg²⁺储库"概念，为多价态离子电池的界面工程研究开辟了新方向。