S-型C3N5/Fe2TiO5异质结中偶极场与内建电场的协同效应对光催化产氢的增强机制

【字体: 时间:2025年07月28日 来源:Journal of Colloid and Interface Science 9.4

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  针对光生载流子复合严重、分离效率低等光催化产氢瓶颈问题,研究人员通过水热组装构建了S-型CN/FTO异质结体系。该体系通过C3N5偶极场与异质结内建电场(IEF)的协同作用,实现607.7 μmol g?1 h?1的产氢速率,较单一组分提升9.5倍,为设计高效光催化剂提供了新思路。

  

太阳能驱动的光催化水分解技术被誉为"人工光合作用"的圣杯,但光生电子-空穴对的快速复合、低效的电荷分离动力学等问题,如同卡在喉咙里的鱼刺,长期制约着该技术的发展。传统光催化剂如TiO2虽稳定却只能吸收紫外光,而新兴的氮化碳材料C3N5(CN)虽具有宽可见光响应范围,却因自身缺陷导致电荷分离效率低下。与此同时,伪板钛矿结构的Fe2TiO5(FTO)虽兼具TiO2和Fe2O3的优点,但其量子效率不足的短板同样令人扼腕。

河南省科学院的研究团队独辟蹊径,将这两种"带病工作"的材料通过水热组装法巧妙结合,构建出S-型CN/FTO异质结。这一设计犹如为光催化剂装上了"双引擎"——一方面利用CN中富氮结构形成的偶极场增强局域电子密度,另一方面通过异质结界面的内建电场(IEF)建立电荷传输的高速通道。发表在《Journal of Colloid and Interface Science》的研究显示,该体系产氢速率达607.7 μmol g?1 h?1,较单一组分实现数量级提升。

研究团队采用X射线衍射(XRD)确认材料晶体结构,通过紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS)分析光吸收特性,结合X射线光电子能谱(XPS)和开尔文探针力显微镜(KPFM)揭示界面电荷转移机制,并利用瞬态光电流响应和电化学阻抗谱(EIS)验证载流子分离效率的提升。

Physicochemical properties and microstructure of photocatalysts
XRD分析显示CN在27.5°出现典型π-π堆叠峰,FTO则呈现伪板钛矿特征峰。高分辨透射电镜(HRTEM)观察到清晰的界面接触,能谱(EDS)证实元素均匀分布。UV-vis DRS表明异质结可见光吸收边红移至590 nm,为高效利用太阳能奠定基础。

Conclusions
研究证实S-型异质结的能带弯曲与CN偶极场产生协同效应:IEF驱动界面电荷定向传输,而CN中N缺陷形成的偶极场则像"分子级泵"持续推动电子迁移。这种"双场耦合"机制使电荷分离效率提升7倍以上,为破解光催化"效率魔咒"提供了新范式。

该工作不仅为多场耦合调控光催化提供了理论模型,其水热组装策略更具工业化应用潜力。未来通过精确调控CN氮空位浓度与FTO晶面暴露比例,或将开启"太阳能制氢"的新纪元。

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