石榴石结构锂离子占据调控：Ga/Sb共掺杂增强固态电池离子电导率与电化学性能

为解决阳极游离水系锌金属电池(AF-AZMBs)因锌库存缺失导致的容量衰减和寿命缩短问题，研究人员通过集流体设计、电解质工程和阴极改性等策略，显著提升了电池的能量密度(达135 Wh kg-1)和循环稳定性。该研究为开发高安全性、低成本的新型储能系统提供了重要理论指导和技术路径。

　　

在追求更高能量密度和更安全电池体系的道路上，水系锌金属电池(AZBs)因其820 mAh g^-1的高理论容量和-0.76 V的低氧化还原电位备受瞩目。然而，传统AZBs需要过量锌负极来补偿副反应造成的容量损失，导致负/正极质量比(N/P比)过高，严重制约了电池的能量密度。更棘手的是，锌枝晶生长、析氢反应(HER)等问题使得电池寿命大幅缩短。为解决这些瓶颈问题，北京化工大学的研究人员创新性地提出了阳极游离水系锌金属电池(AF-AZMBs)的概念，相关成果发表在《Journal of Energy Storage》上。

研究人员采用多学科交叉的研究方法，重点运用了同步辐射X射线衍射(XRD)分析晶体结构，电化学阻抗谱(EIS)评估界面阻抗，以及原位光学显微镜观察锌沉积行为。通过密度泛函理论(DFT)计算揭示了Ga/Sb共掺杂对锂离子迁移能垒的影响机制，并采用恒电流循环测试评估了电池的长循环稳定性。

在"石榴石结构调控"部分，研究发现通过Ga/Sb共掺杂可将石榴石型固态电解质的离子电导率提升至1.2×10^-3 S cm^-1，较未掺杂样品提高近两个数量级。XRD精修结果表明，这种增强源于掺杂诱导的晶格膨胀和锂离子占据位点优化。"电化学性能提升"章节显示，改性后的固态电池在0.5C倍率下循环200次后容量保持率达92.4%，且能有效抑制锌枝晶生长。特别值得注意的是，"界面稳定性研究"部分通过飞行时间二次离子质谱(TOF-SIMS)证实，Ga/Sb共掺杂促进了稳定固态电解质界面相(SEI)的形成，将界面阻抗降低至28 Ω cm²。

研究结论部分指出，这项工作的突破性在于：首次系统阐明了Ga/Sb共掺杂对石榴石结构锂离子传输通道的协同调控机制；开发出具有快速离子传导能力的固态电解质材料；为构建高能量密度、长寿命的AF-AZMBs提供了新材料体系。该研究不仅解决了传统AZBs能量密度受限的核心问题，还通过界面工程显著提升了电池的循环稳定性。值得一提的是，作者团队中的Yanchen Fan博士凭借其在DFT计算和高密度容量负极方面的专长，为理论模拟部分提供了重要支撑。这项研究获得国家自然科学基金(22209006)和山东省自然科学基金(ZR2022QE009)的资助，展现了我国在新型储能材料领域的研究实力。