Fe改性沸石催化裂解垃圾衍生燃料制备富芳烃油:铁物种演化与再生特性研究

【字体: 时间:2025年07月28日 来源:Journal of Environmental Chemical Engineering 7.4

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  为解决城市固体废物(MSW)高值化利用难题,研究人员通过Fe改性分级孔HZSM-5催化裂解垃圾衍生燃料(RDF),实现单环芳烃(MAHs)选择性达64.16%,揭示再生过程中铁物种演化对产物分布的影响机制,为RDF制备高附加值化学品提供新策略。

  

随着全球城市化进程加速,城市固体废物(MSW)年产量预计2050年将达34亿吨,其中富含塑料、纸张等有机组分的垃圾衍生燃料(RDF)具有巨大能源潜力。传统处理方式难以实现资源高值化利用,而催化裂解技术可将RDF转化为苯、甲苯等基础化工原料(BTEX),但目前存在产物选择性低、催化剂易失活等瓶颈。针对这一挑战,来自中国的研究团队在《Journal of Environmental Chemical Engineering》发表研究,通过创新设计Fe改性分级孔沸石催化剂,系统揭示了铁物种在再生过程中的演化规律及其对芳烃选择性的调控机制。

研究采用热重-Py-GC/MS联用技术分析RDF多组分共裂解动力学,通过浸渍法构建3-Fe-0.1 M分级孔HZSM-5催化剂。借助NH3-TPD、XRD等手段表征催化剂酸性及铁物种形态,结合固定床反应器评价催化性能。

材料与方法
模拟实际RDF组成选取层压板、废纸、织物和线性低密度聚乙烯(LLDPE)作为模型化合物,通过热重分析确定550℃为最佳裂解温度。采用碱处理法制备分级孔HZSM-5载体,Fe负载量优化至3wt%,通过多循环再生实验评估稳定性。

结果与发现

  1. 分级孔结构显著提升传质效率,3-Fe-0.1 M催化剂使单环芳烃(MAHs)相对含量达64.16%,BTEX选择性高达72.23%;
  2. 再生实验表明催化剂未失活,但Fe3O4的生成会抑制聚烯烃裂解,导致多环芳烃(PAHs)含量随H2分压增加而升高;
  3. 原位XPS证实反应中Fe3+/Fe2+氧化还原循环促进脱氢反应,而再生过程形成的α-Fe2O3可调变酸位分布。

结论与展望
该研究首次阐明Fe物种价态演变与RDF催化裂解产物分布的构效关系,证实分级孔沸石协同Fe改性的策略能有效抑制积碳并提高BTEX产率。研究成果为复杂组分固体废弃物的定向转化提供了理论依据,推动"废物炼油"技术向工业化迈进。后续研究可进一步优化铁物种稳定化方法,开发抗烧结催化剂体系。

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