铝掺杂二氧化钛(Al-TiO2)光阳极优化及其在染料敏化太阳能电池(DSSC)中的性能研究

本研究针对TiO2光阳极电荷转移慢、导电性弱和复合损失高等问题，通过溶胶-凝胶法制备不同浓度(0.1-0.3M)Al掺杂TiO2纳米颗粒，系统研究了掺杂浓度对材料光电性能的影响。结果表明0.2M Al-TiO2具有最佳结晶度、染料负载量和光吸收性能，其DSSC功率转换效率达1.34%，为开发高效稳定的太阳能电池提供了新思路。

　　

在可再生能源领域，染料敏化太阳能电池(DSSC)因其制备成本低、工艺简单等优势备受关注。然而，作为DSSC核心组件的TiO₂光阳极存在固有缺陷：宽带隙(约3.2eV)限制了可见光吸收，电荷转移速率慢，且电子-空穴复合率高。这些问题严重制约了DSSC的光电转换效率(PCE)。虽然金属掺杂被证明是改善TiO₂性能的有效策略，但关于铝(Al)掺杂浓度与缺陷态、器件性能之间的构效关系仍不明确，亟需系统研究。

Rathinam艺术与科学学院的研究人员通过溶胶-凝胶法制备了不同Al掺杂浓度(0.1M、0.2M和0.3M)的TiO₂纳米颗粒，并构建了相应的DSSC器件。研究结合实验表征和密度泛函理论(DFT)计算，阐明了Al掺杂对TiO₂结构性能的影响规律。相关成果发表在《Next Materials》期刊上。

研究采用了多种关键技术方法：通过溶胶-凝胶法合成Al掺杂TiO₂纳米颗粒；利用X射线衍射(XRD)和场发射扫描电镜(FESEM)分析晶体结构和形貌；采用紫外-可见光谱和光致发光光谱研究光学性质；通过电化学阻抗谱(EIS)和莫特-肖特基分析评估电化学特性；最后通过电流-电压测试和入射光子-电流转换效率(IPCE)测量评估器件性能。理论计算采用Quantum ESPRESSO软件包进行DFT分析。

1. 结果与讨论

3.1 形貌与结构表征
FESEM显示所有样品均呈现约100nm的纳米球结构，0.2M Al-TiO₂具有最均匀的形貌和最佳孔隙率。XRD证实所有样品均为锐钛矿相，0.2M样品结晶度最好，晶粒尺寸最小(4.59nm)。EDAX和XPS证实Al成功掺入TiO₂晶格。

3.2 光学性能
UV-Vis显示0.2M Al-TiO₂具有最高吸光度，带隙从纯TiO₂的3.16eV降至3.12eV。Urbach能量分析表明0.2M样品具有适度的结构无序度，有利于电荷传输。PL光谱显示0.2M样品复合率最低。

3.3 电化学性能
EIS分析表明0.2M Al-TiO₂具有最低电荷转移电阻(12.35Ω)和最长电子寿命(1.16ms)。莫特-肖特基测试显示其具有最高施主密度(4.36×10²⁰cm^-3)和最优平带电位(-1.16V)。

3.4 光伏性能
0.2M Al-TiO₂基DSSC表现出最佳性能：短路电流密度(J_sc)1.81mA/cm²，开路电压(V_oc)1.09V，填充因子(FF)0.69，功率转换效率(η)1.34%，IPCE达75%。

3.5 理论计算
DFT计算显示Al掺杂引入施主态，使带隙从2.2eV(纯TiO₂)降至1.6eV，与实验结果趋势一致。

该研究系统阐明了Al掺杂浓度对TiO₂性能的影响机制，发现0.2M是最佳掺杂浓度。在此浓度下，Al掺杂既能有效缩小带隙、提高导电性，又不会引入过多缺陷态。所制备的0.2M Al-TiO₂光阳极具有优异的电荷分离和传输性能，使DSSC效率显著提升。这项工作不仅为开发高效稳定的太阳能电池材料提供了重要参考，也为其他金属氧化物半导体的掺杂改性研究提供了借鉴。特别值得注意的是，研究将实验表征与理论计算相结合，从原子尺度揭示了Al掺杂影响TiO₂电子结构的机制，这种多尺度研究方法对功能材料的理性设计具有重要指导意义。