原位还原CoB/GCN-NS复合物中钴中间层作为电子传输层增强光催化析氢活性

研究人员针对石墨相氮化碳纳米片(GCN-NS)与助催化剂界面电子传输受限的瓶颈问题，创新性地通过原位还原法构建了具有金属钴中间层的CoB/GCN-NS复合光催化剂。该研究证实钴中间层作为电子传输层(ETL)可显著提升电荷分离效率，使光催化析氢速率较纯GCN-NS提升13.8倍，为设计高效非贵金属光催化材料提供了新思路。

　　

在应对气候变化与能源安全的全球背景下，光催化分解水制氢技术因其可持续性优势备受关注。然而，单一材料难以同时满足光吸收、电荷分离和表面反应等多重要求，构建复合光催化材料成为必然选择。石墨相氮化碳纳米片(GCN-NS)因其独特的二维结构、环境友好性和低成本特性被视为理想基底材料，但传统复合体系中光生电子在半导体/助催化剂界面的传输效率低下成为制约性能提升的关键瓶颈。

西南大学的研究团队在《Surfaces and Interfaces》发表的研究中，创新性地通过原位还原法将非贵金属钴硼化物(CoB)纳米颗粒负载于GCN-NS表面，意外发现界面处形成的金属钴中间层可充当电子传输层(ETL)。该研究采用X射线衍射(XRD)、光电化学测试和密度泛函理论(DFT)计算等方法，系统比较了原位还原样品与传统机械混合样品的性能差异。

The successful synthesis of the in-situ reduced GCN-NS/CoB composite
通过XRD和X射线光电子能谱(XPS)证实，原位还原法成功制备的复合材料中，CoB以非晶态形式存在，且在界面处检测到金属钴的特征峰。硼化时间延长至192小时的实验表明，钴中间层的厚度与光催化活性呈正相关性。

The role of the sandwiched metallic Co interlayer as electron transport layer
DFT计算揭示金属钴的费米能级介于GCN-NS导带底(CBM)与CoB费米能级之间，形成阶梯式能带结构。这种类似太阳能电池中ETL的设计，使GCN-NS/钴界面的肖特基势垒降低0.32eV，电子传输活化能减少57%，最终使电荷分离效率提升2.1倍。

Conclusion
该研究不仅开发出性能优越的CoB/GCN-NS复合光催化剂，更首次将太阳能电池中的ETL概念引入光催化材料设计。金属钴中间层通过构建梯度能级结构，有效解决了半导体/助催化剂界面的电子传输瓶颈，为发展高效非贵金属光催化体系提供了普适性策略。研究获得重庆市研究生科研创新项目、四川省科技计划等多项基金支持。