CaO基CO2吸附材料操作参数优化研究：揭示高温碳捕集性能提升的分子机制

为解决工业CO2减排难题，西华大学团队通过热重分析系统研究了温度、吸附剂质量、CO2浓度和流速对CaO基吸附剂性能的影响，发现750°C、7 mg质量、20% CO2和20 mL/min条件下获得0.62 g/g吸附容量和>0.14 g/g/min速率，其介孔结构（24.64 m2/g比表面积）和化学吸附主导机制为低成本碳捕集技术（CCUS）规模化提供理论基础。

　　

随着全球温室气体排放持续加剧，碳捕集、利用与封存（CCUS）技术成为应对气候变化的战略选择。在众多吸附材料中，CaO因其理论吸附容量高达786 mg/g、原料成本低廉（10-20美元/吨）和高温适应性（600-900°C）备受关注。然而，传统CaO吸附剂面临烧结导致孔道坍塌、反应动力学受限等挑战，如何通过操作参数优化平衡吸附效率与结构稳定性成为关键科学问题。

西华大学流体与动力机械教育部重点实验室的研究团队在《iScience》发表最新成果，通过精密调控温度、质量、浓度和流速四维参数，揭示了CaO基材料在CO₂捕集中的构-效关系。研究发现750°C的临界温度可维持7.08 nm介孔结构，使CO₂扩散与表面反应达到动态平衡，而7 mg吸附剂质量能充分利用50-200 nm大孔通道的传质优势。结合20% CO₂浓度和20 mL/min流速的协同作用，最终实现0.62 g/g的吸附容量，较未优化条件提升77%。

研究采用热重分析（TGA）实时监测质量变化，结合扫描电镜（SEM）观察微观形貌演变，通过BET比表面积测试和傅里叶变换红外光谱（FTIR）解析表面化学特性。团队创新性地建立伪二级动力学模型（R²>0.99），证实化学吸附主导过程，并通过20次循环实验评估材料稳定性。

温度效应
600-750°C区间吸附容量随温度升高呈正相关，750°C时达峰值0.62 g/g。SEM显示该温度下材料保持三维蜂窝状介孔结构，而800°C因超过CaCO₃分解阈值导致性能骤降。FTIR证实750°C样品在1420 cm^-1处碳酸盐峰强度（1411.67 a.u.）最低，表明碳化反应被限制在单分子层。

质量优化
7 mg吸附剂展现最佳传质-活性位点平衡，其0.1026 cm³/g孔容积比3 mg样品高8.4%。伪二级动力学显示该质量下速率常数k₂达0.5626 g·mmol^-1·min^-1，证实介孔结构有效缓解了内扩散限制。

浓度与流速
20% CO₂浓度下Knudsen扩散系数（7.08 nm孔径）与反应驱动力达到最优匹配。20 mL/min流速既能避免40 mL/min导致的微裂纹（SEM显示孔容积降低15.7%），又可确保CO₂在吸附剂表面1.8 s的最佳停留时间。

该研究首次建立了操作参数-介孔结构-吸附性能的定量关系，为工业反应器设计提供关键数据。相比胺法捕集（2.5-4.0 GJ/t CO₂），优化后的CaO系统可降低30-50%再生能耗。团队指出，未来研究需结合掺杂改性进一步提升循环稳定性——当前20次循环后因烧结导致比表面积下降40.8%，但该缺陷可通过氧化铝涂层等策略改善。这项成果标志着低成本碳捕存技术向工程化应用迈出重要一步。