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二维MXene/一维碳纳米管复合阴极电催化体系高效降解高代次四环素类抗生素研究
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年07月28日 来源:Applied Catalysis B: Environment and Energy 20.3
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针对高代次四环素类抗生素(HGTs)污染治理难题,研究人员设计了一种新型MXene/CNTs@CC复合电极,通过多尺度层级结构调控界面电场分布,实现30分钟内对替加环素(100%)和奥马环素(94.34%)的高效降解,总有机碳去除率达91.64%。该研究为抗生素废水处理提供了"高效降解-低毒残留-持续运行"的一体化解决方案。
抗生素滥用导致的耐药性问题已成为全球公共卫生危机,其中四环素类抗生素因其价格低廉、应用广泛,成为水环境中检出频率最高的污染物之一。为应对传统四环素的耐药性,具有更广抗菌谱的高代次四环素(HGTs)如第三代替加环素(TGC)和第四代奥马环素(OMC)被开发应用。然而这些药物在环境中的累积可能引发新的耐药风险,现有研究却长期忽视了对HGTs污染的控制。更棘手的是,传统电催化技术处理抗生素时会产生2-AHB、PCDEs等高毒性副产物,而完全矿化方案又面临成本高、耗时长等瓶颈。
吉林化工学院的研究团队在《Applied Catalysis B: Environment and Energy》发表的研究中,创新性地构建了三维MXene/CNTs@CC复合电极系统。通过真空过滤镀膜技术将碳纳米管(CNTs)和MXene纳米片负载于碳布(CC)基底,形成"宏观CC层-介观CNTs层-微观MXene层"的多级结构。研究采用场发射扫描电镜(FESEM)、密度泛函理论(DFT)计算、三维荧光光谱等技术,系统评估了材料的催化性能与反应机制。
在材料表征部分,FESEM显示原始CC表面呈现光滑纤维结构,而复合电极表面被丝状CNTs和MXene纳米片紧密覆盖。X射线光电子能谱(XPS)证实Ti3C2Tx MXene的成功合成,其与CNTs形成的异质结使HGTs吸附能显著降低(ΔE = -5.976 eV至-6.974 eV)。电化学测试表明,该电极具有0.34 Ω的低电荷转移电阻,比表面积达48.6 m2/g,为反应提供丰富活性位点。
降解实验显示,在最佳条件下,MXene/CNTs@CC对TGC和OMC的30分钟降解率分别达100%和94.34%,90分钟TOC去除率达91.64%。机理研究表明,阴极原子氢(H*)/H2O2与阳极羟基自由基(·OH)/活性氯物种的协同催化是主导机制。通过液相色谱-质谱(LC-MS)和福井指数分析,团队解析出包括脱羟基、开环反应等关键降解路径。毒性评估证实中间产物的生态毒性显著降低。
该研究创新点在于:通过"导电碳布基底-碳纳米管导电网络-MXene活性位点"的三维结构设计,实现界面电子转移与吸附能调控;提出"物理缓冲-吸附降解"耦合机制,有效抑制活性位点堵塞;开发的连续流电催化反应器展现出稳定的HGTs处理能力。这不仅为高代次抗生素污染控制提供新思路,也为其他难降解有机物的治理提供了"高效-低毒-可持续"的技术范式。
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