高原城市大气氮沉降的化学组成、动态演变与来源解析：以昆明为例

为解决高原城市大气氮沉降对生态环境的影响问题，研究人员以昆明为研究对象，系统分析了雨水氮组分（NH4+-N、NO3--N和DON）的浓度、沉积通量及来源。研究发现DTN湿沉降通量达14.20 kg N ha-1 yr-1，其中DON占比高达49.2%，揭示了农业与非农业源的共同贡献及跨境污染的影响，为高原城市氮污染治理提供科学依据。

　　

随着人类活动加剧，大气氮排放量在过去百年至少翻倍，导致氮沉降成为全球性环境问题。湿沉降作为氮污染物的重要清除途径，其生态效应（如水体富营养化、生物多样性下降）备受关注。然而，高原城市湿氮沉降的研究长期被忽视，尤其在化学组成、历史变化和来源解析方面缺乏系统数据。昆明作为典型高原城市，其高海拔和特殊地形使大气污染问题复杂化，加之快速城市化进程，亟需厘清氮沉降特征及其驱动机制。

针对这一科学问题，贵州大学的研究团队在昆明市盘龙区开展了为期一年的雨水采样与分析工作（2022年6月至2023年5月），结合历史数据对比，首次系统揭示了高原城市湿氮沉降的组成特征与演变规律。相关成果发表在《Environmental Technology》上，为高原城市氮污染评估与管理提供了重要基线数据。

研究采用多技术联合作证：每日雨水样品通过离子色谱法（IC）测定NH₄⁺、NO₃^-和SO₄^2-浓度，碱性过硫酸盐氧化-紫外分光光度法测定DTN，并通过差值法计算DON含量；结合气象数据计算体积加权平均（VWM）浓度和湿沉降通量；运用化学计量学方法解析污染源贡献，并关联NO_x和NH₃排放数据评估人为影响。

浓度与通量特征
研究发现昆明雨水DTN年均VWM浓度为1.79 mg N L^-1，其中NH₄⁺-N（0.46）、NO₃^--N（0.45）和DON（0.88）占比分别为26.0%、24.8%和49.2%。DTN湿沉降通量达14.20 kg N ha^-1 yr^-1，显著高于欧美但低于中国东部城市。DON贡献率（49.2%）远超中国平均水平（25-30%），5月施肥期更升至62.2%，凸显农业活动的主导影响。

时空变异规律
月际分析显示：旱季（11月）氮浓度峰值（DTN=9.72 mg N L^-1）是雨季（6月）的7.6倍，而8月因强降水导致DTN通量最高（5.06 kg N ha^-1）。相关性分析表明，降雨量>50 mm时氮浓度趋于稳定，反映云内清除机制；PM_2.5/PM₁₀与DTN通量显著正相关（p<0.05），证实人为排放（机动车尾气、燃煤）的关键作用。

来源解析
化学计量学特征显示：SO₄^2-/NO₃^-比值（2.27-14.87）与NH₄⁺/NO₃^-比值（0.73-10.25）指示固定源排放和农业氨挥发共同影响。大气NO₂/O₃比值（0.22-0.30）提示光化学反应对HNO₃生成的贡献。排放-沉降关联分析发现，本地NH₃排放（2013-2022年下降20%）与NH₄⁺-N沉降显著相关，而NO₃^--N沉降与本地NO_x排放（同期降48%）无显著关联，印证跨境污染物（来自印度、缅甸等）的重要贡献。

该研究创新性地揭示了高原城市湿氮沉降的三重特性：DON主导的化学组成、降雨量驱动的时空分异、以及本地与跨境源的复合贡献。研究不仅填补了高原城市氮沉降数据的空白，更为制定差异化减排策略提供了科学依据——需重点关注农业DON排放控制，同时加强区域协同治理以应对跨境污染。这些发现对维系高原脆弱生态系统平衡、实现"双碳"目标下的氮素管理具有重要实践价值。