高能量密度固态电池中CoS/Ti3C2异质结构界面电荷再分布调控提升氧化还原动力学研究

为解决传统液态电池安全性差、能量密度低及极端工况稳定性不足等问题，研究人员聚焦固态电池(SSBs)的界面电荷再分布机制，通过构建CoS/Ti3C2异质结构优化离子传输路径，实现了室温离子电导率10-3 S cm-1以上的突破。该研究为开发高安全、宽温域工作的下一代储能器件提供了新范式。

　　

随着全球能源结构转型加速，动力电池领域面临两大核心矛盾：一方面，传统液态锂离子电池(LEs)受限于有机电解液的易燃性，热失控风险难以根除；另一方面，石墨负极的理论容量(372 mAh g^-1)已无法满足电动汽车对500 Wh kg^-1能量密度的需求。更严峻的是，在极地勘探、深空探测等极端环境中，-40℃至80℃的宽温域工作能力成为制约电池技术应用的"卡脖子"难题。

中国科学院深圳先进技术研究院的研究团队另辟蹊径，将研究视角转向固态电池体系。不同于液态电池依赖离子在电解液中的自由迁移，固态电池通过固态电解质(SEs)中的晶格空位传导离子，这种"固-固接触"的独特机制既能阻燃又可兼容锂金属负极(理论容量3860 mAh g^-1)。然而，电极与电解质界面的空间电荷层(SCL)效应会导致离子传输势垒升高，成为限制性能的关键瓶颈。

研究人员创新性地采用界面电荷再分布策略，通过构建CoS/Ti₃C₂ MXene异质结构，在原子尺度调控了界面电子态密度。第一性原理计算显示，Ti₃C₂的金属性表面可形成电子高速通道，而CoS的半导体特性则提供了适中的锂离子吸附能(0.98 eV)，二者协同作用使界面阻抗降低86%。同步辐射X射线吸收谱(XAS)证实，这种"电子-离子双连续网络"结构将硫化物电解质的室温离子电导率提升至12 mS cm^-1，较传统Li₁₀GeP₂S₁₂提升近3倍。

研究团队通过三项关键技术实现突破：(1)采用原子层沉积(ALD)在Ti₃C₂纳米片表面精准生长CoS量子点；(2)利用冷冻电镜(cryo-EM)观测界面原子排布；(3)开发机器学习算法预测最优异质结构参数。电化学测试表明，该设计使全固态电池在3C倍率下循环20000次后仍保持71%容量，-30℃低温性能较液态体系提升400%。

【高安全性固态电池】
通过分子动力学模拟发现，异质界面处的Li₂S自发形成层可抑制枝晶穿刺。热失控实验显示，即便在300℃高温下也未发生热失控，远超液态电池80℃的安全阈值。

【界面分析与优化】
差分相位对比扫描透射电镜(DPC-STEM)揭示，电荷再分布使空间电荷层厚度从5.2 nm缩减至1.8 nm。Kelvin探针力显微镜(KPFM)证实界面电势差降低0.35 V，显著提升了离子传输动力学。

【极端条件适应性】
在模拟火星环境(-60℃/10%RH)测试中，采用该技术的电池展现出91%的容量保持率。相场模拟表明，异质结构的各向异性热膨胀系数差异仅为2.7×10^-6 K^-1，确保了机械稳定性。

这项发表于《Green Energy》的研究标志着固态电池技术取得里程碑式突破。通过跨尺度调控界面电荷分布，不仅解决了固-固界面阻抗这一世界性难题，更开创了"电子-离子协同传输"的新范式。特别值得关注的是，研究中开发的机器学习辅助材料筛选平台，将新材料研发周期缩短70%，为加速固态电池产业化提供了关键技术支撑。随着宁德时代、丰田等企业已开始布局基于该技术的兆瓦时级储能系统，人类距离实现"绝对安全"的能源存储时代又近了一步。