氮掺杂碳包覆晶态-非晶态Co9S8-MoSx异质结的形貌工程与界面电子调控及其高效稳定储钠性能研究

为解决钠离子电池（SIBs）负极材料动力学缓慢、体积膨胀和循环稳定性差等问题，研究人员通过还原/氧化反应、聚多巴胺包覆和硫化策略，构建了具有分级空心结构的氮掺杂碳包覆Co9S8-MoSx异质结（Co9S8-MoSx@NC）。该材料通过晶态-非晶态界面电子重分布诱导内建电场，显著提升Na+吸附与扩散能力，实现了优异的倍率性能（10.0 A g?1下362.3 mAh g?1）和长循环稳定性（1000次循环后容量保持511.1 mAh g?1），为高性能储能材料设计提供了新思路。

　　

随着电动汽车和便携式电子设备的普及，能源存储技术成为研究热点。锂离子电池（LIBs）虽性能优异，但锂资源稀缺导致成本攀升，而钠离子电池（SIBs）因钠资源丰富、成本低廉成为理想替代品。然而，Na⁺半径大（1.02 ?）、摩尔质量高（23 g mol^?1），导致电极材料体积膨胀严重、反应动力学迟缓，制约了其实际应用。过渡金属硫化物（TMSs）如Co₉S₈和MoS₂虽理论容量高，但面临导电性差、结构不稳定等挑战。

针对上述问题，中国某高校的研究团队通过形貌工程与界面电子调控，设计了一种分级空心结构的氮掺杂碳包覆Co₉S₈-MoS_x异质结（Co₉S₈-MoS_x@NC），相关成果发表在《Journal of Colloid and Interface Science》。研究采用还原/氧化反应、聚多巴胺（PDA）包覆和硫化三步法，结合密度泛函理论（DFT）计算，系统分析了材料的储钠机制。

材料合成与表征
通过水热法合成MoO₃微米棒作为模板，经NaBH₄还原和Co²⁺氧化反应形成Mo-Co(OH)₂前驱体，再通过PDA包覆和硫化处理最终获得目标材料。透射电镜（TEM）和X射线衍射（XRD）证实了材料的分级空心结构和晶态-非晶态异质界面。

电化学性能
Co₉S₈-MoS_x@NC在0.2 A g^?1下循环200次后容量达615.2 mAh g^?1，10.0 A g^?1高倍率下仍保持362.3 mAh g^?1，且1000次循环后容量衰减率极低。与Na₃V₂(PO₄)₃正极组装的全电池可驱动LED显示屏和智能手机，展示了实际应用潜力。

机制分析
DFT计算表明，异质界面电子重分布形成的内建电场增强了Na⁺吸附能（-2.31 eV）并降低扩散势垒（0.28 eV）。非原位表征揭示了材料在充放电过程中遵循“嵌入-转化”的可逆储钠机制。

结论与意义
该研究通过晶态-非晶态异质结构设计和氮掺杂碳包覆，协同解决了SIBs负极材料的动力学与稳定性问题。分级空心结构缓冲体积变化，异质界面优化电子传输，为开发高效耐用储能系统提供了新策略。论文通讯作者Oi Lun Li强调，这种多尺度调控方法可拓展至其他电极材料体系。