土壤老化对全氟和多氟烷基物质（PFAS）分布与解吸动力学的薄膜梯度扩散技术研究

本研究针对土壤老化如何影响全氟和多氟烷基物质（PFAS）的固-液分配行为及解吸动力学这一关键问题，采用薄膜梯度扩散技术（DGT）结合DIFS模型，揭示了老化过程通过增强PFAS与土壤颗粒的相互作用，降低其土壤溶液浓度和有效态库容（Kdl），为评估PFAS的生物有效性及生态风险提供了新视角。

　　

全氟和多氟烷基物质（PFAS）因其持久性、生物累积性和毒性被称为“永久化学品”，广泛存在于土壤中。随着农业土壤中PFAS的持续输入，其通过食物链传递的潜在风险引发高度关注。然而，PFAS的环境行为高度依赖其固-液分配与解吸动力学，而土壤老化（soil aging）如何影响这一过程尚不明确。传统研究方法如批量吸附实验难以模拟真实土壤动态，亟需更精准的技术手段。

为解决这一问题，国内某研究机构（根据CRediT署名推测为国内单位，但原文未明确标注）的研究团队采用薄膜梯度扩散技术（DGT，Diffusive Gradients in Thin Films）结合DIFS（DGT-induced fluxes in soil）模型，系统研究了11种典型PFAS（包括PFCAs、PFSAs等）在4类农业土壤中老化14天与120天后的分布与解吸行为。研究通过测定土壤溶液浓度（C_SS）和固相浓度（C_SE），结合DGT累积量与非线性质量增加特征，量化了老化对PFAS有效态库容（K_dl）和响应时间（T_c）的影响。

关键技术方法

1. DGT技术：通过持续捕获土壤溶液中的游离PFAS并促进固相解吸，模拟植物吸收过程；
2. DIFS模型：计算解吸动力学参数（k₁、k_-1）及有效态库容（K_dl）；
3. 老化实验：对比14天与120天老化后PFAS的固-液分配变化；
4. 有机质分析：探究土壤有机质对PFAS固持的作用。

研究结果

1. PFAS在固-液相中的分布：老化120天后，土壤溶液PFAS浓度（C_SS）中位数下降27.3%，固相浓度（C_SE）同步降低，表明老化增强PFAS固持；
2. DGT累积特征：非线性累积曲线显示PFAS解吸受固相再补给速率限制，老化后DGT累积量显著减少；
3. DIFS模型参数：老化使有效态库容（K_dl）从14天的0.11-168 mL/g降至120天的0.34-83 mL/g，解吸速率（k_-1）减缓；
4. 有机质作用：高有机质土壤中PFAS固存效应更显著。

结论与意义
该研究首次阐明土壤老化通过减少PFAS有效态库容和解吸速率，双重抑制其生物有效性。DGT-DIFS联用技术为动态评估PFAS环境行为提供了可靠工具。成果对预测PFAS长期生态风险、优化污染土壤修复策略（如有机质调控）具有重要指导价值，尤其为农业食品安全与人体健康风险评估提供了科学依据。论文发表于《Journal of Environmental Sciences》，为PFAS环境归趋研究树立了新范式。