低温自燃烧法制备ZrAlOx-PVP杂化介电薄膜及其界面缺陷调控在高性能柔性TFT中的应用

针对传统溶胶-凝胶法需高温退火制约柔性器件发展的问题，研究人员通过自燃烧法与有机掺杂协同策略，在180℃低温下制备出高性能ZrAlOx-PVP杂化介电薄膜。研究发现1 wt% PVP掺杂时薄膜具有最优特性：表面粗糙度仅0.33 nm、漏电流密度低至7.27×10?9 A/cm2@1 MV/cm、介电常数达23.40@1 kHz。通过多层介电结构设计进一步抑制界面缺陷，使TFT器件获得45.67 cm2/V·s迁移率与6.34×106开关比，为柔性显示技术提供新方案。

　　

随着电子信息技术向高集成度、快速响应和低功耗方向快速发展，介电层作为电子器件的核心功能部件，其性能突破成为器件创新的关键。传统SiO₂介电材料因介电常数(k～3.9)过低面临量子隧穿效应挑战，而真空沉积法制备的高k金属氧化物又存在工艺复杂、成本高等问题。更棘手的是，常规溶胶-凝胶法需要400℃以上高温退火，这与柔性聚合物基板的耐热性产生严重冲突。如何实现高性能介电薄膜的低温制备，成为发展柔性穿戴电子必须攻克的技术瓶颈。

针对这一系列挑战，华南理工大学的研究人员创新性地将自燃烧法与有机-无机杂化策略相结合，在《Materials Science in Semiconductor Processing》发表的研究中，成功在180℃低温下制备出ZrAlO_x-PVP杂化介电薄膜。研究采用硝酸盐-乙酰丙酮盐自燃烧体系，通过精确调控聚乙烯吡咯烷酮(PVP)掺杂浓度，构建有机-无机交联网络；开发多层介电结构与层间退火优化策略，系统解决了界面缺陷导致的漏电流问题。最终获得的薄膜晶体管(TFT)器件展现出45.67 cm²/V·s的高迁移率和6.34×10⁶的开关比，为下一代柔性显示技术提供了重要解决方案。

关键技术方法包括：1）硝酸锆/乙酰丙酮铝自燃烧前驱体设计；2）PVP掺杂浓度梯度优化（0.2-2 wt%）；3）多层介电薄膜旋涂-退火交替工艺；4）原子力显微镜(AFM)与X射线光电子能谱(XPS)表征交联网络；5）金属-绝缘体-金属(MIM)结构电学性能测试。

【制备与表征】
通过硝酸锆[Zr(NO₃)₄·5H₂O]与乙酰丙酮铝[Al(C₅H₇O₂)₃]按1:1比例构建自燃烧体系，DMF/DI混合溶剂中掺入PVP制备前驱体溶液。接触角测试显示1 wt% PVP时溶液润湿性最佳，AFM证实该浓度下薄膜表面粗糙度最低（0.33 nm）。XPS分析揭示了Zr-O-C和Al-O-C键的形成机制，证实有机-无机交联网络的成功构建。

【电学性能】
介电性能测试表明，1 wt% PVP掺杂样品在1 kHz下介电常数达23.40，较未掺杂样品提升35%。漏电流密度测试显示，最优样品在1 MV/cm场强下仅为7.27×10^?9 A/cm²，满足高性能TFT需求。通过构建ZrAlO_x-PVP/ZrAlO_x双层结构，界面态密度降低一个数量级。

【器件性能】
基于单层介电膜的IGZO-TFT在1 wt% PVP时获得37.89 cm²/V·s迁移率。采用全退火处理的多层介电结构后，器件性能进一步提升：迁移率达45.67 cm²/V·s，关态电流低至4.36×10^?11 A，开关比突破6.34×10⁶，优于同类溶液法制备器件。

该研究通过自燃烧化学与有机掺杂的协同作用，实现了三大突破：1）将高性能介电薄膜制备温度降至180℃；2）通过交联网络设计同时提升介电常数和绝缘性能；3）开发层间退火工艺有效抑制界面缺陷。这项工作不仅为柔性电子提供了理想的介电材料解决方案，其提出的"自燃烧-杂化-界面调控"三位一体策略，对开发其他溶液加工功能薄膜具有重要借鉴意义。特别值得注意的是，研究中发现的PVP最优掺杂浓度（1 wt%）与界面缺陷的定量关系，为有机-无机杂化材料的分子设计提供了理论依据。这些创新性成果将加速高性能、低成本柔性显示技术的产业化进程。