In2Sn2Se6单层材料的理论探索：一种潜在的高效光催化剂

本文聚焦CO2减排难题，系统评述了层状双氢氧化物（LDHs）在光催化/电催化CO2转化领域的研究进展，揭示了其结构可调性、高比表面积等特性对催化性能的调控机制，为开发低成本高效催化剂提供了理论支撑，对推动CCUS技术发展具有重要意义。

　　

全球变暖的严峻形势下，CO₂作为主要温室气体，其减排与资源化利用成为科学界焦点。传统CCUS技术面临高能耗、低效率等瓶颈，而光催化/电催化转化因其温和反应条件备受关注。然而，现有催化剂如过渡金属氧化物和MOFs存在稳定性差、成本高等缺陷。为此，沙特阿拉伯法赫德国王石油与矿业大学（King Fahd University of Petroleum and Minerals, KFUPM）的研究团队Abdullah Khan等系统综述了层状双氢氧化物（Layered Double Hydroxides, LDHs）这类具有独特层状结构和可调电子特性的材料在CO₂催化转化中的应用，论文发表于《Surfaces and Interfaces》。

研究采用文献计量分析与机理归纳相结合的方法，重点考察了LDHs的合成策略（包括机械化学法和共沉淀法）及其改性技术（如金属掺杂、异质结构建）。通过对比原始LDHs与功能化LDHs在CO₂转化效率、产物选择性等方面的差异，揭示了结构-性能关系。

LDH基催化剂的基础特性
LDHs的化学通式为[M²⁺_(1-x)M³⁺_x(OH)₂]^x+[A^n-]_x/n·mH₂O，其类水滑石层状结构通过插层阴离子平衡电荷。这种结构赋予材料三大优势：碱性位点促进CO₂吸附、金属阳离子协同催化、热解可衍生高活性混合氧化物。

光催化CO₂转化性能
原始LDHs如ZnAl-LDH在紫外光下可将CO₂还原为CO（产率38 μmol/g/h），而经Cu掺杂的CuCr-LDH将产物拓展至CH₄（选择性达72%）。研究指出，层间CO₃^2-的存在能增强CO₂的化学吸附，而可见光响应的窄带隙设计（如NiFe-LDH的2.1 eV）可提升太阳光利用率。

电催化CO₂还原突破
CoAl-LDH在-1.2 V（vs. RHE）下实现CO法拉第效率91%，而通过剥离成单层纳米片后，NiGa-LDH的电流密度提升5倍。特别值得注意的是，LDHs衍生的氧化物（如CuO/ZnO/Al₂O₃）在连续反应55小时后仍保持90%初始活性，展现出工业应用潜力。

性能调控机制
通过DFT计算证实，LDHs中M²⁺-O-M³⁺位点的电子再分布能降低*COOH中间体形成能垒（0.86 eV），而氧空位可促进H₂O解离提供质子。层间距的精确调控（如十二烷基硫酸根插层）可使CH₃OH产率提高3.2倍。

该研究不仅建立了LDHs结构参数与催化活性的构效关系模型，更提出了"缺陷工程-界面优化-产物调控"三位一体的材料设计策略。作为首篇专注LDHs基材料用于CO₂催化转化的系统性综述，其成果为开发新一代碳中和催化剂提供了重要理论指导，对实现《巴黎协定》温控目标具有战略意义。未来研究需着力解决大规模制备工艺、反应机理原位表征等挑战，以加速实验室成果向工业应用的转化。