基于JKR与DMT模型的颗粒粘附力模拟及LDHs材料在CO2光/电催化转化中的应用研究

针对全球变暖背景下CO2减排与资源化难题，研究人员系统综述了层状双氢氧化物（LDHs）在光催化与电催化CO2转化中的最新进展。通过分析LDHs的结构可调性、高比表面积及协同催化机制，揭示了其对CO、CH3OH等高附加值产物的高效选择性，为开发低成本CCUS技术提供了材料设计策略。

　　

随着全球CO₂排放量持续攀升，气候变化已成为威胁人类生存的严峻挑战。工业废气中低浓度CO₂的高效转化尤其困难，传统催化材料如过渡金属氧化物和MOFs（金属-有机框架）存在稳定性差、成本高等瓶颈。在此背景下，沙特阿拉伯法赫德国王石油矿产大学（King Fahd University of Petroleum and Minerals, KFUPM）的Abdullah Khan团队在《Surfaces and Interfaces》发表综述，系统阐述了层状双氢氧化物（Layered Double Hydroxides, LDHs）这一新兴材料在CO₂光/电催化转化领域的突破性应用。

研究人员采用文献计量分析与机理归纳法，重点考察了LDHs的[Mg²⁺Al³⁺(OH)₂]层状结构特性及其CO₂吸附-活化机制。通过对比传统催化剂，揭示了LDHs通过可调金属配比（如Co²⁺/Fe³⁺）、插层阴离子（CO₃^2-）和热转化衍生物（混合金属氧化物）实现C=O键高效断裂的独特优势。

LDH基催化剂的基础与CO₂转化意义
研究表明LDHs的"三明治"结构（图2）赋予其较传统催化剂高10倍的比表面积，其表面碱性位点可通过氢键强力吸附CO₂分子。理论计算证实，NiAl-LDH中Ni²⁺的d电子能显著降低CO₂→COOH*的活化能垒。

LDHs的合成方法
液相共沉淀法可精准调控层板金属比例（x=0.2-0.33），而机械化学法虽环保但易导致结构畸变。研究发现尿素水解法制备的ZnCr-LDH具有<10nm的均匀纳米片结构，其光生载流子寿命延长3倍。

未修饰LDHs的光催化性能
MgAl-LDH在紫外光下将CO₂转化为CH₄的选择性达72%，归因于Mg²⁺-O-Al³⁺位点对*CHO中间体的稳定作用。但宽带隙（>3.5eV）限制其可见光响应。

修饰LDHs的光电催化突破
通过Fe³⁺掺杂将CuCr-LDH的光吸收边红移至650nm，CO产率提升至8.7μmol·g^-1·h^-1。石墨烯复合使ZnTi-LDH的电子迁移率提高两个数量级。

电催化体系进展
NiFe-LDH在-0.8V（vs. RHE）下实现96%的CO法拉第效率，其重构形成的NiO/Fe₂O₃异质结大幅提升*CO脱附速率。

该研究证实LDHs通过"结构记忆效应"可在连续55小时反应中保持90%活性，其性能调控遵循"金属价态-缺陷浓度-产物选择性"的三元关系。未来需通过原位表征技术（如同步辐射XAS）揭示活性位点动态演变机制，为设计兼具工业可行性与原子经济性的CCUS催化剂提供新范式。