基于小分子结合能计算的聚氨酯弹性体力学性能预测新策略

本研究针对高分子材料性能预测中数据库依赖性强、计算效率低和准确性不足的难题，通过揭示超分子片段结合能与聚氨酯弹性体力学性能的线性关联，建立了小分子计算预测聚合物性能的新范式。研究人员设计含错配超分子相互作用(MMSIs)的弹性体体系，最优材料SPU-HA展现出1.1 GJ m-3的断裂韧性及自修复/可回收特性，其性价比达商用产品的2倍，为高性能弹性体设计提供了理论指导。

　　

在材料科学领域，高分子材料的性能预测长期面临"计算复杂度高、实验成本大"的双重困境。传统方法依赖庞大的数据库和耗时的分子动力学模拟，而机器学习虽能提升预测精度，却难以揭示分子层面的作用机制。这一瓶颈严重制约了高性能聚合物的研发效率，特别是在需要兼顾强度、韧性和功能性的弹性体领域。

山东大学的研究团队在《Nature Communications》发表的研究中，另辟蹊径地发现超分子片段的小分子结合能计算可线性预测聚氨酯(SPU)弹性体的力学性能。通过设计含错配超分子相互作用(MMSIs)的弹性体体系，结合密度泛函理论(DFT)计算和实验验证，首次建立了结合能与材料韧性、强度的定量关系。最优材料SPU-HA实现了62 MPa拉伸强度和3086%断裂伸长率，其1147 MJ m^-3的韧性超越天然蛛丝，0.42克样品可提起35公斤重物。该材料还兼具透明度高、可规模化制备和自修复等特性，性价比达商用产品2倍。

研究主要采用四大技术方法：(1)通过量子化学计算超分子二聚体结合能；(2)利用傅里叶变换红外光谱(FTIR)定量氢键比例；(3)结合动态力学分析(DMA)和小角X射线散射(SAXS)表征物理交联度；(4)通过循环拉伸和应力松弛实验评估能量耗散机制。

合成与结构表征
通过选择性组合肼基(ADH)、氨基(BDA)、硫醇(BDT)和羟基(BDO)四种链延长剂，构建了10种具有相同软硬段但含不同末端基团的弹性体。FTIR显示错配体系(如SPU-HA)的氢键比例高达85%，SAXS证实其硬域堆叠更致密。

性能关联机制
结合能计算与实验数据呈现显著相关性：二聚体结合能越强，对应弹性体的氢键比例(r=0.92)和物理交联度(r=0.89)越高。特别发现错配体系(如HA组合)的结合能与力学性能呈线性关系，预测准确率超85%。

材料性能优化
SPU-HA的WAXS显示拉伸过程中软段结晶的可逆变化，循环拉伸600%后3小时即可恢复初始性能。其疲劳测试表明经过1000次200%拉伸后仍保持动态平衡，紫外老化21天(相当于热带环境1年)未明显变色。

该研究开创性地证明了小分子计算可有效预测高分子性能，将传统"试错法"转变为理论指导的理性设计。不仅为开发超强韧弹性体提供了新思路，更建立了跨尺度研究的通用框架。未来通过拓展至更多超分子体系，有望加速新型功能材料的发现，在柔性电子、抗冲击材料等领域产生深远影响。