介电屏障放电等离子体在对乙酰氨基酚降解过程中的性能提升:通过增强O??的定向生成及其转化为O?的过程实现

《Applied Catalysis B: Environment and Energy》:Performance boost of dielectric barrier discharge plasma on acetaminophen degradation via enhancing the directed generation of O 2·- and its conversion to 1O 2

【字体: 时间:2025年07月30日 来源:Applied Catalysis B: Environment and Energy 20.3

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  通过CuFe2O4@1T/2H MoS2异质结催化剂优化放电等离子体(DBDP)系统,显著提升了乙酰氨基酚(ACT)的降解效率(30分钟降解率87.29%),能量消耗降低68.94%,反应速率常数提高6.63倍。异质结通过界面电场分离电子-空穴对,以及电荷再分配降低O3和H2O2活化能,协同增强活性氧(ROS)生成。催化剂展现出宽pH适应性和抗干扰能力,为等离子体催化水处理提供新策略。

  水污染问题日益严峻,已经成为全球关注的重要议题。随着工业化和城市化的快速发展,大量含有药物残留的废水被排放到自然环境中,对生态系统和人类健康构成了潜在威胁。其中,对乙酰氨基酚(ACT)等药物残留的处理尤为关键,因其在水体中具有较强的稳定性,传统的处理方法难以有效去除。因此,开发高效、可持续的水处理技术成为当前研究的热点之一。

近年来,高级氧化工艺(AOPs)因其能够生成高活性的氧化物种,如羟基自由基(·OH)、过氧化氢(H?O?)和臭氧(O?)等,被广泛应用于去除难降解有机污染物。这些氧化物种具有较高的反应活性和氧化能力,能够在短时间内破坏有机分子的结构,从而实现高效的污染物降解。然而,尽管AOPs在某些方面表现出色,其在实际应用中仍面临一些挑战,例如对特定反应条件的依赖性较强,需要精确控制pH值,以及高能耗等问题。因此,寻找能够优化氧化过程、提高反应效率的新材料和技术显得尤为重要。

在此背景下,研究者们开始关注等离子体技术在水处理中的应用。等离子体技术能够通过电弧放电等方式产生丰富的活性物质,如·OH、H?O?和O?等,同时还能产生其他物理效应,如局部高温和紫外线照射等。这些效应共同作用,使得等离子体在去除污染物方面表现出色。特别是,基于电介质屏障放电(DBDP)的等离子体技术因其能够同时产生多种活性物质,且操作条件相对温和,被认为是一种具有广泛应用前景的技术。

为了进一步提升ACT的降解效率,研究人员设计并引入了一种新型催化剂——CuFe?O?@1T/2H MoS?异质结材料。该材料结合了CuFe?O?的优异催化性能和1T/2H MoS?的特殊结构特性,从而在DBDP系统中实现了高效的ACT降解。实验结果显示,该催化剂在30分钟内将ACT的降解率从27.03%提升至87.29%,同时将单位质量的能耗降至4.87×10? J·g?1,仅为传统DBDP系统的三分之一。这一显著的性能提升不仅提高了处理效率,还降低了能耗,为实际应用提供了新的可能性。

此外,该研究还探讨了催化剂在不同水环境中的表现,包括初始pH值为5-11的情况以及共存物质(如常见无机阴离子和HA)对降解过程的影响。结果表明,CuFe?O?@1T/2H MoS?-DBDP系统对水体中的干扰因素表现出较强的抗性,能够在多种复杂条件下保持稳定的降解效率。这说明该催化剂不仅适用于实验室研究,还具备在实际水处理工程中应用的潜力。

在催化机制方面,实验和密度泛函理论(DFT)分析共同揭示了CuFe?O?与1T/2H MoS?之间的协同作用。首先,CuFe?O?与1T/2H MoS?之间的异质结结构有助于电子-空穴(e?-h?)对的分离。这种分离机制能够有效减少电子-空穴对的复合,从而提高活性物质的生成效率。其次,CuFe?O?能够通过增强的电位分布,降低H?O?和O?的活化能,使得这些氧化物种在催化剂表面更容易被激活,进而促进ACT的降解。

值得注意的是,CuFe?O?@1T/2H MoS?异质结材料的引入,使得ACT的降解过程更加高效。其中,2H-MoS?因其半导体特性,能够促进异质结的形成,而1T-MoS?则因其金属特性,能够提高电子转移效率。这种结构上的互补性,使得CuFe?O?@1T/2H MoS?在DBDP系统中表现出优异的催化性能。

同时,该研究还强调了在实际应用中,如何优化催化剂的性能以适应不同的水处理需求。通过合理设计催化剂的结构和组成,可以有效提高其在复杂水环境中的适用性。此外,该研究还指出,尽管传统等离子体技术需要额外添加氧化剂,如PMS、H?O?和O?等,但基于DBDP的等离子体技术能够在不添加氧化剂的情况下实现高效的污染物降解,这为实际应用提供了更加简便和经济的解决方案。

综上所述,CuFe?O?@1T/2H MoS?异质结材料的引入,不仅显著提升了ACT的降解效率,还有效降低了能耗,展示了其在环境治理领域的巨大应用潜力。该研究为克服传统等离子体系统的局限性提供了新的思路,并为未来开发更加高效、可持续的水处理技术奠定了基础。通过进一步优化催化剂的结构和性能,有望实现更广泛的应用,为解决水污染问题提供更加有效的技术手段。
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