开发一种灵活且低成本的数字脉冲处理模块，具备α/β判别功能，适用于便携式TDCR计数器

《Applied Surface Science Advances》：Development of a flexible and low-cost digital pulse processing module with α/β discrimination for portable TDCR counters

自浮式空气扩散电极通过整合N/P共掺杂多孔生物炭与晶态/非晶态Mn-Fe尖晶石氧化物实现无气曝光电-Fenton催化，显著提升四环素降解效率达95.9%。该系统利用大气氧气自供实现H?O?原位合成与活化，协同非晶/晶态界面加速电子转移，优化Fe3?/Fe2?和Mn3?/Mn2?循环，增强活性氧（ROS）生成。相较于传统气曝电极，具备低成本、高抗干扰（pH/离子/复杂基质）及无需催化剂回收等优势。

　　在当今社会，水污染问题日益严峻，特别是抗生素污染对生态环境和人类健康构成了严重威胁。随着抗生素的广泛应用，其在水体中的残留问题也愈发突出，导致水体中的有机污染物浓度不断上升。传统的水处理技术在应对这类污染时往往存在诸多局限，例如处理效率低、成本高、对环境的影响大等。因此，开发高效、可持续的水处理技术成为迫切需求。近年来，电芬顿（Electro-Fenton, EF）技术因其能够有效降解有机污染物而受到广泛关注，但其在实际应用中仍面临一些关键挑战，如对pH值的敏感性、铁离子的流失以及铁污泥的生成等。为了克服这些问题，研究人员尝试引入多种改进策略，包括使用双金属催化剂、将催化剂固定在电极表面以及结合可见光等手段。然而，这些方法在成本、操作便利性以及环境友好性方面仍存在不足。

本研究提出了一种创新的、无需供氧的异质光电芬顿（hetero-PEF）系统，通过构建一种自浮式空气扩散电极（Air Diffusion Electrode, ADE），实现高效的过氧化氢（H?O?）电合成与激活，从而促进四环素的降解。传统的空气曝气电极虽然能够提供足够的氧气，但其高能耗和对氧气利用率的限制，使得整体处理成本居高不下。而自浮式电极则利用大气中的氧气进行反应，无需额外供氧设备，从而显著降低了运行成本。同时，该系统在处理过程中表现出较强的稳定性，能够有效抵抗pH值变化、离子干扰以及复杂水体基质的影响，为实际应用提供了更大的可行性。

本研究中，自浮式电极由两种关键材料组成：一种是源自植物的氮磷共掺杂多孔生物炭（NP/PBC），另一种是具有晶态-非晶态界面的锰铁尖晶石氧化物（a/c-MFO）。NP/PBC作为一种高效的电催化剂，能够通过2e?的氧还原反应（ORR）在阴极上产生H?O?，而a/c-MFO则能够进一步激活生成的H?O?，从而提升其氧化能力。这种复合电极的构建不仅优化了H?O?的生成与利用效率，还通过材料间的协同作用，提高了整个系统的催化性能。NP/PBC的多孔结构有助于增强氧气的传输效率，从而促进H?O?的生成，而a/c-MFO的晶态-非晶态界面则能够产生丰富的局部电子，提升电荷分离能力，从而加快氧化反应的进行。

在材料特性方面，NP/PBC通过碳化方法制备，利用植物作为生物原料，替代传统阴极中使用的碳黑，不仅降低了材料成本，还提升了环境友好性。XPS测试表明，NP/PBC中成功实现了氮和磷的共掺杂，避免了外源性有毒掺杂剂的使用，同时改善了碳骨架的电荷分布，提高了电催化性能。a/c-MFO则通过局部非晶化策略制备，引入适量的柠檬酸作为调控剂，以控制材料的晶态-非晶态比例。这种调控策略不仅能够优化材料的结构特性，还能提升其在光催化和电催化过程中的性能表现。

在系统运行过程中，H?O?的生成与激活是关键环节。传统的EF系统需要通过外部供氧设备来提供氧气，这不仅增加了能耗，还带来了设备复杂性和维护成本。而本研究中的自浮式电极则能够通过大气中的氧气进行反应，实现H?O?的自生自用，从而大大降低了供氧需求。同时，该系统在H?O?激活过程中表现出更高的效率，能够有效促进四环素的降解。通过实验测试，研究发现该自浮式电极在异质PEF系统中实现了高达95.9%的四环素降解率，远高于传统的空气曝气电极系统。这表明，该电极不仅能够有效提高H?O?的生成效率，还能通过材料间的协同作用，显著提升四环素的降解能力。

此外，该系统在降解过程中产生的活性氧物种（ROS）是关键因素。通过捕获实验和电子自旋共振（ESR）光谱分析，研究确认了单线态氧（1O?）是主要的活性氧物种，而非自由基和自由基途径的协同作用进一步提高了四环素的矿化效率。这种协同作用不仅增强了氧化反应的强度，还能有效提升污染物的去除效果。同时，通过高效液相色谱-串联质谱（HPLC-MS/MS）和量子化学计算，研究进一步明确了四环素的降解路径，为理解该系统的反应机制提供了理论支持。

在实际应用方面，该自浮式电极表现出良好的可重复使用性、广泛的pH适用范围以及较强的抗干扰能力。这些特性使得该系统不仅适用于实验室研究，还具备实际应用的潜力。通过系统评估，研究发现该自浮式电极在异质PEF系统中能够有效应对复杂水体基质中的干扰因素，确保污染物的高效去除。同时，该系统的运行成本较低，适合大规模推广和应用。

本研究不仅开发了一种新型的锰铁尖晶石氧化物，还设计了一种双功能的自浮式电极，为无需供氧的光电芬顿降解抗生素提供了新的思路。该电极的构建结合了材料科学与电化学技术，实现了高效的污染物去除效果。未来，该技术有望在水处理领域得到更广泛的应用，特别是在处理高浓度抗生素废水方面，为环境保护和人类健康提供更有效的解决方案。