碳基双功能材料用于二氧化碳捕获与甲烷化集成技术：载体材料性能比较与碳足迹评估

研究人员针对传统碳捕集与利用(CCU)技术能耗高、流程复杂的问题，开展了碳基双功能材料(DFMs)用于CO2捕获与甲烷化(ICCM)的集成研究。通过对比Al2O3、CeO2、石墨烯和碳纳米管等载体材料，发现废塑料衍生的MWCNTs负载Co改性CaO-Ni DFMs在450°C下可实现0.15 mmol/gDFMs的CH4产率和100%选择性，碳足迹评估显示该技术较传统工艺降低92%全球变暖潜能值(GWP)，为工业碳循环提供了高效可持续解决方案。

　　

随着大气CO₂浓度从工业革命前的172 ppm飙升至420 ppm，碳捕集与封存(CCS)技术虽能短期缓解排放，但存在压缩运输能耗高、长期储存风险大等瓶颈。传统碳捕集与利用(CCU)需要独立的吸附-脱附-转化单元，而新兴的集成式CO₂捕获与利用(ICCU)技术通过双功能材料(DFMs)实现"吸附-转化"一体化，其中将CO₂转化为甲烷(ICCM)的Power-to-Gas(PtG)策略因甲烷作为氢能载体优势备受关注。然而现有DFMs存在金属烧结失活、循环稳定性差等挑战，且对碳基载体系统研究匮乏。

针对这些关键问题，国内研究团队在《Carbon Capture Science 》发表研究，系统考察了金属氧化物(Al₂O₃、CeO₂)与碳材料(石墨烯、多壁碳纳米管MWCNTs)负载CaO-Ni DFMs的性能差异，创新性地采用废塑料衍生MWCNTs替代商业碳管，并通过Co掺杂改性提升性能。研究采用湿法浸渍制备DFMs，通过固定床反应器评估ICCM性能，结合SEM、XRD、H₂-TPR等表征手段分析材料结构，并运用生命周期评价(LCA)方法计算全球变暖潜能值(GWP)。

不同载体材料对ICCM性能的影响
温度优化实验表明450°C能平衡CO₂捕获(0.24 mmol/g_DFMs)与甲烷选择性(100%)。商业MWCNTs负载的CaNiM展现出最优循环稳定性，10次循环后CH₄产率衰减仅13%，归因于碳管抑制Ni颗粒聚集（粒径从106 nm降至96 nm）。金属氧化物载体虽初始活性更高（CaNiCe达0.24 mmol/g_DFMs），但Ni粒径从295 nm增至320 nm导致40%活性衰减。

废塑料衍生碳材料的应用
以聚丙烯热解制备的MWCNTs为载体制备的CaNiCoC表现出卓越性能：CO₂转化率85%，CH₄选择性100%，且Co改性使电子云密度重分布，增强CO₂吸附活化能力。相比商业碳管材料，废塑料衍生样品虽纯度较低致初始活性稍逊，但通过氮掺杂和金属改性可补偿性能差距。

碳足迹评估
生命周期分析显示，废塑料辅助ICCM工艺(ICCM-WM)的GWP仅4.14 kg CO₂-eq/kg CO₂，较传统分离式工艺(SCCM)降低92%，较商业碳管工艺(ICCM-CM)降低20%。这主要得益于避免了CO₂压缩运输能耗，以及废塑料资源化带来的环境收益。

该研究首次系统比较了碳基与金属氧化物载体在ICCM中的性能差异，证实MWCNTs能有效抑制催化剂烧结。创新性地将废塑料转化为高性能DFMs载体，实现"以废治废"的双重环境效益。提出的Co改性策略通过调控电子结构增强CO₂活化能力，为DFMs设计提供新思路。碳足迹分析量化了工艺改进的环境收益，为工业级ICCM技术推广提供了关键技术参数和理论依据，对推进碳中和目标下的碳循环经济具有重要意义。