铂立方晶择优取向阳极催化剂优化及其在氨电氧化制氢中的应用研究

为解决非可再生燃料使用带来的环境问题，研究人员通过优化Br-:Pt质量比(500:1)和初始Pt前驱体比例(10 wt.%)，成功制备出具有(100)晶面择优取向的Pt立方晶催化剂。该催化剂在0.1 M NH3 + 0.5 M KOH体系中电流密度达1.9 mA cm-2，活性与稳定性分别达商业Pt/C催化剂的2.7倍和1.3倍，为绿色氢能生产提供了新策略。

　　

在全球能源转型背景下，氢能作为清洁能源载体面临储存与运输的技术瓶颈。氨(NH₃)因其17.7 wt.%的高储氢密度和成熟的基础设施成为理想载体，但其电氧化反应(AOR)需要高效催化剂。传统Pt催化剂存在晶面活性差异大、(100)晶面占比低等问题，且有机表面活性剂残留会阻碍催化活性。

研究人员通过创新性采用KBr作为形貌导向剂，系统研究了Br^-:Pt质量比(300:1和500:1)和初始Pt前驱体比例(5-30 wt.%)对催化剂性能的影响。采用X射线衍射(XRD)和高分辨透射电镜(HRTEM)证实了立方晶的形成，通过N₂吸附-脱附测试分析了介孔/微孔结构，并采用三电极体系评估了电化学性能。

在"合成方法的影响"部分，XRD显示500:1 Br^-:Pt比例的催化剂具有更小晶粒尺寸(7-12 nm)。HRTEM证实10 wt.%初始Pt比例可形成均匀立方晶，其I(100)/I(110)比值达0.77。电化学测试显示该催化剂在0.64 V vs RHE下稳定性最佳，电流密度达商业催化剂的2.7倍。

在"金属负载量的影响"部分，20 wt.%总负载量的催化剂展现出最佳平衡：10Pt/500KBr/10虽具有最高质量活性(90.4 mA mg_Pt^-1)，但30Pt/500KBr/10因晶粒过大(>12 nm)导致稳定性下降。20Pt/500KBr/10在保持1.9 mA cm^-2电流密度的同时，兼具优异的长期稳定性。

这项研究开创性地采用无表面活性剂合成策略，明确了Br^-配比对Pt(100)晶面暴露的关键作用。所开发的催化剂在相同条件下性能优于文献报道的Pt纳米立方(Pt NCs/C)、PtSnO₂复合催化剂等体系，为氨电氧化制氢技术的工业化应用奠定了材料基础。该成果不仅提供了晶面工程调控的新范式，更为可再生能源存储与转化提供了技术储备。