FAU沸石水热转化合成AEI沸石的优化及其低温CO氧化性能研究

针对非还原性沸石载体低温CO氧化活性不足的问题，研究人员通过Y沸石(FAU)晶种导向转化合成SSZ-39(AEI)沸石，优化凝胶组分并探究铈盐前驱体对Pt负载催化剂性能的影响。所得Pt-8Ce(ca)/SSZ-39在150℃实现CO完全转化且稳定运行100小时，通过构建Pt-CeO2界面促进L-H向MvK机制转变，为工业尾气净化提供了高性能催化剂。

　　

随着工业排放和机动车尾气污染加剧，一氧化碳(CO)作为无色无味的窒息性气体，不仅威胁人类健康，还是地面臭氧形成的关键前体。尤其在发动机低负荷运行或冷启动时，富燃料条件导致尾气中CO浓度显著升高。传统过渡金属氧化物和贵金属催化剂虽具活性，但高温水热环境下易失活，而非还原性沸石载体又面临低温氧活化不足的瓶颈。如何开发兼具优异水热稳定性和低温活性的催化剂，成为环境催化领域亟待解决的"150℃挑战"（美国能源部提出的CO 90%转化温度标准）。

大连海事大学轮机工程学院、船舶安全与防护技术国家工程实验室的研究团队创新性地通过Y型沸石(FAU)水热转化策略，成功制备出具有AEI拓扑结构的SSZ-39沸石。该研究系统考察了凝胶组成对沸石结构的影响，并首次对比了不同铈盐前驱体制备的Pt-CeO₂/SSZ-39催化剂在CO氧化中的性能差异。相关成果发表于《Journal of Environmental Chemical Engineering》，为解决非还原性载体低温活性不足提供了新思路。

研究采用晶种导向的沸石间转化技术，通过调节NaOH/Si和H₂O/Si摩尔比优化合成条件，结合X射线衍射(XRD)、低温N₂吸附和扫描电镜(SEM)表征材料特性。通过等体积浸渍法负载Pt和CeO₂，利用原位漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)探究反应机制。

制备条件优化：当H₂O/Si=15、NaOH/Si=0.34时，引入5wt.%晶种可替代40%有机结构导向剂(DMDMPOH)，获得比表面积达588 m²/g的纯相SSZ-39，铝物种全部以骨架铝形式存在。

催化剂性能：以醋酸铈为前驱体制备的Pt-8Ce(ca)/SSZ-39表现出卓越性能，150℃实现CO完全转化且稳定运行100小时。750℃水热老化后转化温度仅升高20℃，归因于AEI结构双六元环(D6R)堆叠形成的3.8?三维孔道能有效抑制铝物种脱附。

机制解析：高度分散的Pt-CeO₂界面增加表面活性氧物种，促使反应机制从需CO/O₂竞争吸附的Langmuir-Hinshelwood(L-H)转变为通过氧空位活化O₂的Mars-van Krevelen(MvK)机制，解决了非还原性载体氧活化难题。

该研究通过精准调控沸石骨架结构和金属-载体相互作用，创制出同时满足工业应用苛刻水热条件和低温活性要求的催化剂。AEI沸石的高密度骨架和曲折孔道特性为设计稳定金属-沸石复合材料提供了新范式，而Pt-CeO₂界面诱导的MvK机制转变策略，为开发其他低温氧化催化剂开辟了道路。特别值得注意的是，该催化剂在高CO₂、水蒸汽和贫氧条件下的优异表现，使其在船舶尾气处理等特殊场景具有重要应用前景。Yunhe Li、Xiubo Min等研究者通过多尺度结构调控实现的性能突破，为环境催化领域提供了从材料设计到机制创新的完整研究范例。