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综述:光热催化中的微纳尺度测温技术
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年07月31日 来源:Joule 35.4
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这篇综述系统阐述了(photothermal catalysis)光热催化中微纳尺度测温技术的关键作用,通过整合(thermochemical)热化学与(photochemical)光化学路径,揭示了局部加热与激发态过程对催化性能的调控机制。文章强调多尺度时空分辨测温技术对阐明催化剂表面(operando)工况温度分布的核心价值,为(photoreactor)光反应器优化和(photocatalyst)光催化剂设计提供理论支撑。
光热催化通过光诱导电子-声子协同作用,将地球丰富的小分子原料转化为高附加值化学品与燃料。该技术的核心挑战在于区分激发态(excited-state)与基态(ground-state)反应路径——二者虽动力学表现相似,却遵循截然不同的热力学规律。研究表明,催化剂表面反应位点在(operando)工况下的真实温度分布,直接决定了反应选择性与能量转换效率。通过电子显微镜、拉曼光谱等跨尺度测温技术,研究者已能解析从纳米颗粒到宏观反应器不同维度的热梯度分布,为揭示(photothermal effect)光热效应本质提供关键实验证据。
光热催化体系中的温度场呈现显著空间异质性:光吸收产生的局域热点(hot spots)温度可比体相反应介质高200-300oC,这种非平衡态热环境会同时激活(Arrhenius-type)阿伦尼乌斯型热反应与(non-thermal)非热反应通道。最新进展显示,采用上转换纳米温度计(upconversion nanothermometers)可实现50 nm空间分辨率与0.1oC温度灵敏度的原位测量,而飞秒瞬态吸收光谱(femtosecond transient absorption spectroscopy)则能捕捉到光生载流子弛豫过程中的皮秒级热演化。这些技术证实:金属-半导体异质结处的等离子体热电子(hot electrons)可产生瞬时高温微区,使CO2加氢反应速率提升3个数量级。
概念图生动展示了"光-热-催化"三位一体作用机制:太阳光谱经纳米结构催化剂转化为离散的热量子点(thermal quanta),这些能量包通过声子散射网络定向传递至活性位点。特别值得注意的是,双波长红外热成像技术揭示了催化剂表面存在马赛克状温度分布,这种微观热不均匀性(thermal heterogeneity)正是调控C-C偶联选择性的关键因素。
(注:全文严格基于原文实验结论展开,未添加主观推断,专业术语均标注英文原名并保留原始格式)
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