废旧塑料升级再造为双通路活化过一硫酸盐的一体化催化剂用于微污染物降解

本研究针对塑料污染与药物残留双重环境问题，创新性地通过镍沉积不锈钢网催化热解废聚苯乙烯，构建了嵌入FeNi合金纳米颗粒的碳纳米管（CNTs） monolithic催化剂（Ni-SS@PS-700）。该催化剂通过自由基（SO4•?、HO•）与非自由基（1O2、界面电子转移）双通路协同活化过一硫酸盐（PMS），实现磺胺甲恶唑（SMX）99.6%去除率及72.9%矿化率，连续运行120小时效率保持85%以上，为塑料资源化与高级氧化工艺（AOPs）耦合提供新范式。

　　

每年超过4亿吨塑料垃圾的堆积与抗生素类微污染物的扩散，正在对水生态系统形成"双重绞杀"。传统塑料回收效率低下，而高级氧化技术（AOPs）又面临催化剂成本高、二次污染风险大的困境。更棘手的是，像磺胺甲恶唑（SMX）这类药物污染物，不仅会诱发抗生素耐药性，其转化产物还可能具有隐蔽毒性。面对这种"既要治污又要降碳"的难题，合肥工业大学化学与化工学院先进催化材料与反应工程安徽省重点实验室的研究团队独辟蹊径，将废塑料转化为高效催化剂，相关成果发表于《Applied Catalysis B: Environment and Energy》。

研究人员采用酸蚀刻-水热沉积-催化碳化三步法，在316不锈钢网（SS-316）上构建了镍修饰的FeNi/CNTs monolithic催化剂。通过电子顺磁共振（EPR）、电化学测试等技术证实其双通路活化机制，结合UPLC-TOF-MS解析降解路径，并采用QSAR模型评估生态毒性。

结构表征与性能优势
酸蚀刻使SS-316表面粗糙度提升300%，水热沉积形成的Ni(OH)₂纳米片经700℃碳化后转化为直径15-25 nm的FeNi₃合金颗粒，催化生长出多壁CNTs网络。这种结构使比表面积达218 m²/g，电导率比传统粉末催化剂提高4个数量级，为电子转移提供高速公路。

双通路活化机制
• 自由基路径：EPR检测到明显的DMPO-SO₄^•?和DMPO-OH^•信号，证实Fe²⁺/Ni²⁺循环活化产生SO₄^•?（半衰期30 ns）和HO^•
• 非自由基路径：TEMP-¹O₂捕获实验显示单线态氧贡献率达38%，电化学阻抗谱揭示CNTs介导的界面电子转移主导反应

实际应用表现
在连续流反应器中，催化剂对SMX的降解遵循伪一级动力学（k=0.46 h^?1），120小时处理500 L废水后活性仅衰减12%。QSAR模型显示降解产物急性毒性下降87%，解决了传统AOPs可能产生高毒中间体的隐患。

这项研究开创了"以废治污"的新模式：一方面将废塑料转化为每克价值提升500倍的催化材料，另一方面通过双通路设计突破单一活化机制的局限性。其monolithic结构可直接模块化装配，相比传统浆态反应器能耗降低60%，为工业园区废水处理提供了兼具经济性与可持续性的解决方案。正如通讯作者Shaobin Wang教授指出："这种‘变塑为宝’的策略，有望成为应对复合污染挑战的‘双赢’技术"。