扭转角度与自旋轨道耦合调控MoS2/WS2超晶格异质结构的层间耦合及光电性能

这篇研究通过密度泛函理论(DFT)系统揭示了扭转角度对MoS2/WS2异质结构性能的调控机制：21.79°和38.21°扭转堆叠显著削弱层间耦合，促进间接带隙向直接带隙转变；自旋轨道耦合(SOC)引起吸收光谱红移，低频拉曼模式成为表征层间耦合的关键指标，为二维材料(TMDs)在光电子学和能谷电子学应用提供理论依据。

　　

扭转角度与自旋轨道耦合的协同效应

通过构建√7超晶格模型，研究发现21.79°和38.21°扭转堆叠使MoS₂/WS₂异质结构层间距分别增至6.417?和6.447?，较2H堆叠(6.219?)显著扩大。声子谱分析证实这些构型均具有动力学稳定性，其中38.21°堆叠结合能最高，层间耦合最弱。

电子结构的精准调控

扭转角度诱导的层间解耦使带隙增大，38.21°堆叠在考虑SOC时呈现明显的直接带隙趋势。SOC引起Γ谷处价带分裂值从2H堆叠的148meV降至38.21°堆叠的112meV，而导带分裂保持约3meV不变。形变势理论计算显示，扭转使电子迁移率从2H堆叠的325cm²V^-1s^-1降至21.79°堆叠的241cm²V^-1s^-1，但SOC可使其回升至275cm²V^-1s^-1。

电荷重分布与moiré势场

电荷密度差(CDD)分析揭示扭转结构中出现空穴主导的界面电荷积累。38.21°堆叠的平面平均电荷(PAC)显示硫原子垂直堆叠区存在显著空穴聚集，形成5.08eV深度的moiré静电势阱，电子局域函数(ELF)分布呈现与moiré超晶格匹配的周期性图案。

光学响应的独特调制

吸收光谱中2H堆叠在1.5eV处出现的层间直接跃迁峰（对应Γ谷跃迁偶极矩0.58?）在扭转结构中完全消失。低频拉曼谱显示，38.21°堆叠的层间剪切模(C模)和面外呼吸模(LB模)分别红移至25.1cm^-1和34.7cm^-1，频率差达9.6cm^-1，成为量化层间耦合强度的敏感指标。

表征技术的突破

研究证实低频拉曼光谱对层间耦合变化的检测灵敏度优于红外光谱。38.21°堆叠中拉曼活性振动模的全面红移现象，为实验上通过非破坏性手段表征扭转异质结构提供了可靠方法。这些发现为设计基于能谷自由度的新型光电器件和量子器件提供了关键理论支撑。