基于金属有机框架衍生的镍钴双金属碳纳米复合材料的无线双极电致变色传感器用于尿酸的可视化检测

【字体: 时间:2025年07月31日 来源:ChemElectroChem 3.5

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  这篇研究报道了一种基于NiCo@NC纳米复合材料的封闭式双极电致变色传感器(cBPEC),实现了尿酸的无线可视化检测。通过NiCo@NC极化阳极催化UA氧化,与普鲁士蓝(PB)阴极的电致变色反应耦合,构建了线性范围50-800 μM、检测限38 μM的高选择性传感器,在胎牛血清样本中回收率达98.3-102.6%,为复杂生物样本中UA监测提供了新型便携解决方案。

  

1 引言

尿酸(UA)作为人体关键抗氧化剂,其血清浓度异常与痛风等疾病密切相关。传统电化学传感器虽灵敏度高但缺乏可视化功能,而现有电致变色传感器面临催化剂与显色材料集成困难、抗干扰能力弱等挑战。本研究创新性地采用封闭式双极电化学(cBPE)体系,通过物理隔离的NiCo@NC催化阳极与PB显色阴极,实现了信号转换与检测过程的解耦。

2 结果与讨论

2.1 NiCo@NC的合成与表征

通过聚多巴胺包覆NiCo-MOF后高温碳化制备的NiCo@NC呈现400 nm网络状结构,XRD证实存在金属Ni/Co(44.4°、51.7°晶面)和NiCoO2(36.9°晶面)双相。XPS显示Ni2+/Ni0(854.0 eV)和Co2+/Co0(778.5 eV)的共存态,氮掺杂碳骨架(284.8 eV C=C峰)显著提升了导电性。

2.2 三电极体系电化学行为

电化学阻抗谱(EIS)显示NiCo@NC电荷转移电阻(30.9 Ω)显著低于单金属Ni@NC(71.9 Ω)。循环伏安(CV)证实UA氧化为两电子(斜率-0.058 V/pH)不可逆过程,pH 6.0时响应最强,扫描速率实验表明该过程受吸附控制。

2.3 UA电化学检测性能

差分脉冲伏安法(DPV)显示双线性范围:2-250 μM(灵敏度1.84 μA μM-1 cm-2)和250-3200 μM(0.36 μA μM-1 cm-2),检测限达0.8 μM,优于多数MOF基传感器。

2.4 cBPEC传感器构建

PB阴极在1 M KCl中展现可逆的蓝-透明变色(450-1100 nm吸收带)。电压优化实验表明1.1 V可触发UA氧化而不引起水分解。传感器对50-800 μM UA产生梯度显色响应,Δ灰度值与浓度线性相关(R2=0.996),抗干扰测试中仅对400 μM UA产生显著信号。

3 结论

该工作通过双金属协同效应和双极电化学设计,突破了传统传感器材料集成瓶颈。胎牛血清样本中98.3-102.6%的回收率验证了实用性,为可穿戴医疗设备开发提供了新思路。

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