基于气态水捕获的单块光催化剂全解水研究及其在氢能经济中的突破性应用

这篇研究报道了一种新型钴铜纳米簇/单原子催化剂(CoCu NCs/SAs)，通过精准调控M-Nx-CNTs（M=Co/Cu）载体结构，实现了氨硼烷(AB)水解制氢的突破性性能：创纪录的产氢速率达41,974 mLH2·gcat-1·min-1，转换频率(TOF)71.21 min-1，活化能仅22.0 kJ·mol-1。研究通过DFT计算揭示了单原子(SAs)与纳米簇(NCs)的协同机制，为非贵金属催化剂设计提供了新范式。

　　

Highlight
我们成功合成并表征了新型钴铜纳米簇催化剂，其负载于氮掺杂碳纳米管（M-N_x-CNT，M=Co/Cu/CoCu）并具有原子级分散活性位点。独特的CoCu纳米簇与单原子构型显著提升了氨硼烷(AB)催化水解性能，实现41,974 mL·g^-1·min^-1的产氢速率、71.21 mol H₂·mol^-1·min^-1的转换频率(TOF)以及22.0 kJ·mol^-1的低活化能。

材料与方法
材料
乙酰丙酮钴(II)(Co(acac)₂)、乙酰丙酮铜(II)(Cu(acac)₂)、双氰胺(C₂H₄N₄)和氨硼烷(AB)均直接购自Sigma-Aldrich。

melem-C₃N₄制备
将20.0000 g双氰胺置于瓷坩埚中，在马弗炉(MTI OTF-1200×)中350°C加热2小时，得到约12.5 g DCD-350产物。

CoCu/Co-Cu-N_x-CNT-800催化剂制备
将DCD-350(10.0000 g)、Co(acac)₂(0.6299 g)与Cu(acac)₂按特定比例混合...

具有原子分散活性位的CoCu纳米簇催化剂合成
我们通过一锅法热解制备了多种单原子催化剂(SACs)，包括超高负载量Co SACs、木质素基Co SACs、NiCoSA-N-CNTs等，并创新性地开发了ZIF-8前驱体构建的Fe/Co双原子磷配位SACs。

结论
该研究不仅实现了AB水解性能的突破，更通过XANES和HAADF-STEM等先进表征技术结合DFT计算，阐明了CoCu双原子对在锚定空间中的协同增强机制，为氢能存储材料的催化剂设计提供了新思路。