基于IL@UiO-66纳米填料的PEO复合聚合物电解质设计：锂离子传导机制与性能优化研究

本文报道了一种新型聚环氧乙烷（PEO）基复合聚合物电解质（CPE），通过分子工程设计的IL@UiO-66纳米填料（[BMIM][TFSI]@UiO-66）显著提升锂离子电导率（60°C达1.02×10-3 S cm-1）。研究结合实验优化（LiTFSI含量、IL负载比）与密度泛函理论（DFT）计算，揭示了IL@MOF通过调控PEO链段运动、恢复三齿配位及氢键作用促进Li+解离与迁移的双相传导机制，为固态锂电池电解质设计提供新思路。

　　

Highlight
本研究开发了一种基于聚环氧乙烷（PEO）的复合聚合物电解质（CPE），通过引入分子级设计的IL@UiO-66纳米填料，实现了锂离子电导率的突破性提升。在筛选的多种离子液体-金属有机框架（IL@MOF）组合中，[BMIM][TFSI]@UiO-66在60°C下达到1.02×10^-3 S cm^-1的最高电导率。

Warburg Diffusion of Composite Polymer Electrolyte
图1a展示了从电化学阻抗谱（EIS）实验中提取的奈奎斯特图。该图谱以极坐标形式呈现阻抗的频率响应，高频区位于左侧。CPE表现出压扁的半圆弧和倾斜的尾迹，可通过恒相位元件（CPE）模型解析界面行为，表明IL@UiO-66有效降低了PEO结晶度并促进锂离子扩散。

Conclusion
通过系统优化LiTFSI含量（0.5 g）、IL负载比（53 wt%）和IL@MOF添加量（0.07 g），[BMIM][TFSI]@UiO-66使PEO-LiTFSI体系的电导率从基线1.10×10^-6 S cm^-1显著提升。热分析表明，纳米填料通过破坏PEO结晶区并增强链段运动，构建了高效的锂离子传输双相通道（IL辅助跳跃+PEO链动力学）。