无机矿物孔隙表面CO2吸附行为的多尺度模拟与表征模型构建——基于有机-无机孔隙对比的分子动力学研究

本文通过巨正则蒙特卡洛（GCMC）模拟系统研究了页岩中无机矿物（蒙脱石/方解石等）与有机孔隙的CO2吸附差异，创新性地将Ono-Kondo晶格（OK）模型与范德华/静电相互作用耦合，首次建立了适用于无机矿物孔隙的多层吸附表征模型，为页岩CO2封存与CH4置换开采提供了理论支撑。

　　

Highlight亮点发现
分子模拟结果显示，在低压条件下，无机矿物（特别是蒙脱石MMT）的CO₂吸附能力显著强于有机孔隙，吸附强度排序为：MMT > 方解石 > 伊利石-MMT混合层 > 有机孔隙 > 石英。这种差异主要源于无机矿物表面更强的静电相互作用。

CO₂密度分布特征
图5展示了不同孔隙表面的CO₂密度分布曲线。靠近孔壁处呈现双峰特征，其中MMT的第一吸附层密度峰值最高，达到有机孔隙的1.8倍。值得注意的是，静电作用主导了第一吸附层的分子排列，而范德华力主要影响第二吸附层结构。这种分层吸附现象在含钙矿物（如方解石）中尤为明显。

Conclusions研究结论
通过GCMC模拟与OK模型耦合，我们获得以下突破性发现：
1）无机矿物在低压区展现独特的"静电捕获"效应，MMT的CO₂饱和吸附量比有机孔隙高47%；
2）建立的改进OK模型成功复现了吸附层密度震荡特征，与模拟结果的R²>0.98；
3）首次量化了静电贡献率——在MMT表面第一吸附层占比达72±5%。